97人妻少妇熟女av天堂影院,波多野结衣中文无码av人妻,神马影院午夜

1. Nat. Commun.: N-雜環卡賓金屬配合物中富電子金屬位點用于高效電催化乙炔半氫化

電催化乙炔半加氫由于其環境友好性和經濟效率而成為熱催化乙炔加氫的有前景的替代方法，但由于來自包括析氫、過度加氫和碳-碳偶聯反應等副反應的強烈競爭，其性能遠低于熱催化反應。基于此，西北工業大學張健、西湖大學王濤等報道了一種N-雜環卡賓(NHC)-金屬配合物，由于強烈的σ供體N-雜環卡賓配體具有富電子金屬中心，該催化劑可選擇性電催化乙炔半氫化。

在一系列NHC-金屬配合物(Cu、Ag、Au和Pd)中，NHC-Cu顯示出乙烯在純乙炔流下的法拉第效率(FE_乙烯)≥98%。即使在100小時穩定性測試期間，在含有1%乙炔的粗乙烯原料中也顯示出>99%的乙烯特異性選擇性。此外，在粗乙烯流中，NHC-Cu的SV為9.6×10 5 ?mL g^-1_cat h^-1和2.1×10^-2 s^-1的周轉頻率(TOF)并連續輸出僅含有約30 ppm乙炔的乙烯產物，因此性能優于最先進的熱催化劑。

實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，N-雜環卡賓-Cu中的Cu位點促進了親電乙炔的吸收和親核乙烯的解吸，最終抑制電催化乙炔半氫化過程中的副反應，表現出優異的半氫化性能。這項工作不僅為N-雜環卡賓-金屬配合物在電催化領域打開了一扇新窗口，而且還為選擇性加氫催化劑的設計提供了見解。

Efficient Electrocatalytic Acetylene Semihydrogenation by Electron-Rich Metal Sites in N-Heterocyclic Carbene Metal Complexes. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-26853-0

2. ACS Energy Lett.: 追蹤溯源，揭示Fe摻入對重構水氧化電催化劑內在性能的影響

由于對析氧反應（OER）性能的顯著影響，伴隨催化組分表面氧化和溶解的預催化劑的表面動力學需要極大的研究關注。因此，在高電流密度下結構完整性的變化通常會導致不一致的 OER 性能。基于此，成均館大學Pil J. Yoo、首爾國立大學Won Bo Lee等提出了復雜的預催化劑設計，然后在水氧化條件下和Fe存在下進行重構處理，這顯著提高了OER活性和長期穩定性。

在重構Ni(OH)₂/Co₉S₈后，Fe摻雜NiOOH/CoOOH的超薄異質界面結構在核心Co₉S₈周圍形成。催化劑前體，最終呈現出異常高的OER性能，Fe的摻入促進并維持了重構電催化劑的OER性能(400 mA cm^-2，345 mV)。重構的電催化劑(具有高價金屬位點)的顯著改變的固有特性解釋了OER活性的增強。

密度泛函理論(DFT)計算表明，與未摻雜Fe的電催化劑(NiOOH、CoOOH和NiOOH/CoOOH)相比，Fe摻雜的異質界面電催化劑(Fe摻雜的NiOOH/CoOOH)顯著降低了OER過電位，Fe位點促進了相鄰的Co/Ni位點的強OOH*結合，從而降低了過電位。因此，本研究強調了理解預催化劑表面動力學的重要性，并強調了表面重建過程以定制穩定的異質界面結構以實現持久的水電解性能。

Unveiling the Impact of Fe Incorporation on Intrinsic Performance of Reconstructed Water Oxidation Electrocatalyst. ACS Energy Letters, 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01983

3. Small: 超快室溫合成！自支撐NiFe-LDH用于大電流密度析氧

水分解是一種有前途的可持續生產高純度氫氣的技術，但動力學緩慢的析氧反應(OER)嚴重阻礙了其商業應用。近日，南京大學侯文華、南京師范大學徐林等報道了一種在常溫常壓下在泡沫鎳上直接生長NiFe層狀雙氫氧化物(NiFe-LDH)納米片的省時和節能方法，以實現高效電催化OER。

NiFe-LDH納米片垂直生長于泡沫鎳中并相互交叉，形成高度多孔的陣列，導致大量暴露的活性位點，降低電荷/物質傳輸的阻力并增強機械穩定性。作為自支撐電催化劑，優化后的樣品(NF@NiFe-LDH-1.5-4)在1.0 M KOH溶液中，電流密度為100 mA cm^-2時OER過電位為190 mV，顯示出優異的大電流密度催化活性，Tafel斜率為38.1 mV dec^-1。

NF@NiFe-LDH-1.5-4優異的OER性能和長期穩定性主要歸功于高活性成分、精細結構和強大的附著力。具體而言，1. NiFe-LDH中Ni位點對中間體具有適當的結合能，而Fe³⁺進一步提高了其催化性能；2. NiFe-LDH納米片陣列形成的豐富而規則的孔不僅可以顯著增加可用的活性位點和大的表面積，而且可以顯著降低離子擴散距離和離子傳輸阻力；3.NiFe-LDH納米片和泡沫鎳之間的強相互作用使NF@NiFe-LDH-1.5-4具有增強的導電性和機械穩定性。

Ultrafast Room-Temperature Synthesis of Self-Supported NiFe-Layered Double Hydroxide as Large-Current-Density Oxygen Evolution Electrocatalyst. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202104354

4. Nano Lett.: 鉍空位誘導的BiOCl用于直接高效光還原空氣中的CO₂

通過人工光合作用光催化CO₂轉化為碳質燃料有利于減緩全球變暖和可再生資源的產生。然而，用于高效人工光合作用的特殊CO₂捕獲裝置總是需要高成本。為了直接從自然空氣中實現高效的光催化CO₂還原(PCR)，南京大學周勇、Liuqing Yang等報道了一種由納米片組裝而成玫瑰狀的BiOCl，其富含Bi空位(V_Bi)(VBOC)，活性{001}面幾乎完全暴露。

V_Bi為玫瑰狀BiOCl提供了大量的吸附和催化位點，從而提升了CO₂吸附和還原能力。VBOC在空氣中表現出優異的光催化CO₂還原(PCR)性能，在300 W Xe燈照射下5小時內CO的生產速率達21.99 μmol g^-1 h^-1。VBOC的PCR值分別是合成BOC(9.64 μmol g^-1 h^-1)和商業BOC (1.92 μmol g^-1 h^-1)的2.28倍和11.45倍。

實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，Bi陽離子晶格缺陷的合理產生和調控可以顯著增強質子對空位的吸引力，從而產生更多的活性表面并調整BiOCl的電子結構以實現有效的載流子分離，從而在空氣中產生優異的CO₂的吸附和PCR性能。該工作提出了一種利用空氣設計和構建PCR光催化劑的陽離子空位引入策略，無需任何額外的氣體壓縮設備，從而減少碳排放。

Bismuth Vacancy-Induced Efficient CO₂ Photoreduction in BiOCl Directly from Natural Air: A Progressive Step toward Nature Photosynthesis. Nano Letters, 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03249

5. ACS Catal.: 富氧空位Co₃O₄和結晶-非晶NiFe-LDH組成異質界面用于析氧反應

電解水以其無污染、來源豐富、可再生能源等特點有望實現可持續制氫。然而，由于四電子耦合質子轉移步驟的高能壘引起的動力學緩慢，通過水電解制氫的能量效率受到陽極析氧反應(OER)的嚴重阻礙。因此，設計和開發高性能OER電催化劑以加速電子轉移并減少甚至打破動力學瓶頸迫在眉睫。基于此，北京科技大學王戈、黃秀兵等合成了一種以一維Co₃O₄納米線為核、二維NiFe-LDH納米片為殼的泡沫鎳(NF)負載電催化劑(NiFe-60/Co₃O₄@NF)。

F取代可以提高Co(OH)F@NF的化學和熱穩定性并增加規則分布的氧空位濃度，從而優化電子結構并激活Co₃O₄@NF的晶格氧，它縮小了OER的動力學勢壘。在隨后的電化學沉積過程中，由于反應條件溫和，反應時間極短，形成了具有結晶/非晶混合結構的NiFe-LDH。非晶區富含豐富的具有高活性的配位不飽和金屬位點，而結晶區則保持穩定。因此，構建了主要由NiFe-LDH中的Ni物種組成的異質界面。由于在異質界面的幫助下產生的電荷轉移通道，Co₃O₄@NF中的Co物種和NiFe-LDH的非晶區Fe物種之間產生強大的相互作用。

上述增強了代表熱力學性質的催化活性，并加快了代表動力學性質的電荷轉移速率。因此，NiFe-60/Co₃O₄@NF在100 mA cm^-2和500 mA cm^-2的電流密度下，過電位分別為221 mV和257 mV，Tafel斜率為34.6 mV dec^-1。此外，該催化劑在290 mV的恒定過電位下也表現出良好的長期穩定性，24小時內電流密度損失僅為4.4%。上述結論可能為設計對OER和其他催化反應具有高性能的電催化劑提供獨特的策略。

Constructing a Hetero-interface Composed of Oxygen Vacancy-Enriched Co₃O₄ and Crystalline-Amorphous NiFe-LDH for Oxygen Evolution Reaction. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03960

6. Appl. Catal. B.: 首次報道！ETM Re摻雜PtNiGa NWs用于高效穩定電催化ORR

設計并開發一種活性且耐用的氧還原反應(ORR)催化劑對于燃料電池的商業化至關重要，但實現該目標仍然具有巨大的挑戰性。近日，湖南大學黃宏文、西安交通大學王斌和劉茂昌等首次報道了前過渡金屬(ETM)Re在超薄PtNiGa納米線(Re-PtNiGa NWs)中的微量摻雜，以構建一種集優異活性、長期耐久性和高利用效率于一體的新型催化劑。

Re-PtNiGa NWs具有優異的ORR活性，與商業Pt/C催化劑相比，Re-PtNiGa四金屬納米線的質量活性(3.49 A mg^-1_Pt)和比活性(3.17 mA cm^-2，0.9 V_RHE)分別提高了19.6倍和11.3倍。此外，Re-PtNiGa四金屬納米線在經過 20000次加速耐久性試驗(ADT)循環后，質量活性降低了10.6%。由Re-PtNiGa NW作為陰極組裝的H₂-O₂ PEMFC具有出色的長期耐用性，在100小時內輸出電流密度的衰減(4.9%)可以忽略不計。

密度泛函理論(DFT)計算表明，由于Re-PtNiGa NW的最佳電子結構和獨特結構之間的有利協同作用(Re摻雜劑可以將電子提供給Pt原子，這優化了Pt位點的電子能帶結構)，導致含氧物種的結合強度減弱，從而提高ORR活性。目前的工作不僅提供了一種優異的ORR催化劑來促進燃料電池的商業化，而且還證明了ETM摻雜策略是優化多相催化劑的有效方法。

Trace Doping of Early Transition Metal Enabled Efficient and Durable Oxygen Reduction Catalysis on Pt-based Ultrathin Nanowires. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120918

7. Chem. Eng. J.: 界面匹配促進分層海綿狀NiFe-PBA/Ni₃C(B)的析氧反應

電化學水分解產氫一直是人們關注的焦點。然而，緩慢的反應動力學，特別是析氧反應(OER)的多步質子耦合電子轉移為實現高效分解水帶來了瓶頸。具有優異電荷轉移和眾多活性位點暴露的合理界面結構在多相催化中起著至關重要的作用。近日，中國石油大學(華東)魯效慶、王兆杰等通過硼酸鹽輔助策略制備了一種具有活性NiFe普魯士藍類似物和碳化鎳界面(NiFe-PBA/Ni₃C(B))的分級海綿狀電催化劑。

受益于硼酸鹽配體在熱解和碳化過程中的原位解吸，產生了獨特的分層結構。由金屬有機骨架(NiFe 普魯士藍類似物)與金屬過渡碳化物相(碳化鎳)組成的最優電催化劑在1.0 M KOH溶液中，10 mA cm^-2電流密度下的OER過電位僅為196 mV，Tafel斜率為30.1 mV dec^-1，強大的水氧化性能可歸因于豐富的吸附位點和有效的界面相互作用。

實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，該催化劑結合了Ni₂Fe(CN)₆和Ni₃C的幾何和電子效應；OER的有利吉布斯自由能可歸因于Ni₃C中的Ni 3d和NiFe-PBA中的Fe 3d之間的雜化以及電荷在界面處積累。這項工作不僅確定了硼酸鹽在調節催化劑形態方面的關鍵作用，而且為構建和定制AWE中先進電催化劑的良好匹配界面提供了一種新方法。

Boosting Oxygen Evolution Reaction of Hierarchical Spongy NiFe-PBA/Ni₃C(B) Electrocatalyst: Interfacial Engineering with Matchable Structure. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133524

8. Chem. Eng. J.: 原位磷化和表面重構共同助力Ni-CoP/Co₂P@NC高效電催化水分解

清潔電能與化學能綜合利用有望實現小型化和便攜化，而電化學水分解在發電等應用方面具有多種優勢。然而，過高的能壘和緩慢的動力學阻礙了水分解的能量轉換效率。基于此，哈爾濱工業大學楊敏、張國旭等通過原位磷化和快速表面重建策略設計了具有2D/3D結構的新型Co-Ni雙金屬磷化物(2D/3D Ni-CoP/Co₂P@NC)，用作整體水分解的有效電催化劑。

HRTEM和XPS證實了催化劑上發生原位的磷從基板擴散。并且在電化學處理過程中，有羥基氧化鈷的生成，實現了表面自重建。Ni-CoP/Co₂P@NC和Hy-Ni-CoP/Co₂P@NC在10 mA cm^-2的電流密度下的HER過電位和OER過電位分別為117 mV和272 mV。此外，對于具有長期穩定性的整體水分解，僅需1.59 V的低工作電池電壓即可實現10 mA cm^-2的電流密度。

密度泛函理論(DFT)計算表明，缺陷NC和Ni-COP /Co₂P之間的強電子相互作用，以及表面構建和CoOOH形成后，有缺陷的NC和CoOOH都有利于中間體的吸附和解吸，從而顯著提高OER催化性能。該策略也有望用于制造用于光催化劑、電池和超級電容器應用的其他功能材料。

In-situ Release of Phosphorus Combined with Rapid Surface Reconstruction for Co-Ni Bimetallic Phosphides Boosting Efficient Overall Water Splitting. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133523

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/18/70698c9994/

末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

8篇催化頂刊：Nat. Commun.、ACS Energy Lett.、Small、Nano Lett.、ACS Catal.

末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

8篇催化頂刊：Nat. Commun.、ACS Energy Lett.、Small、Nano Lett.、ACS Catal.

相關推薦

分享到：