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均質金屬催化劑的形成是反應性、效率和選擇性的關鍵決定因素。然而，決定核的因素(例如，單體與二聚體)，有利的氧化態，以及催化劑的連接狀態都常常很少被理解。例如，在廣泛使用的鈀催化交叉耦合中，將Pd⁽⁰⁾[P(t-Bu)₃]₂氧化加到芳甲基溴中會原位產生Pd^(I)二聚體，當P(t-Bu)₃被Ph₂PH取代時，相同的Pd^(I)二聚體轉換為Pd三聚體。對于非貴金屬物種（如Fe, Co, Cu或Ni催化劑）來說，這種物種形成挑戰進一步加劇，對于這些物種，微妙的配體差異除了氧化狀態和核外，還可能影響有利的自旋狀態。顯然，配體的性質對物種形成有重大影響。然而，每種配體影響的潛在來源很少被理解或預測。

在不深入了解配體和催化劑形態的相關性的情況下，新催化劑的開發在很大程度上依賴于反復試驗或高通量篩選工作。前一種方法往往受到直覺的偏見，而后者取決于大型配體庫的可用性或可訪問性。任何進入未知配體空間的選擇都將面臨來自巨大結構可能性的選擇挑戰。因此，長期以來，人們一直有興趣使用參數化來預測給定配體對有機金屬絡合物結構和反應性的可能影響，從而在可用配體空間中提供定性指導。

德國亞琛工業大學Franziska Schoenebeck小組在Science上發文，Accelerated dinuclear palladium catalyst identification through unsupervised machine learning，通過無監督機器學習加速識別雙核鈀催化劑。鈀（I）二聚體的穩定，依賴于非常小的磷化氫配體。使用機器學習來搜索這一類已知配體中的模式，從而指導發現同樣穩定二聚體的變體，并合成了8個以前未報告的二聚體。

在機器學習方法中，所謂的“監督”和“非監督”算法代表了最常見的學習形式。在監督學習中，模型使用由輸入-輸出對組成的數據進行訓練。監督學習對回歸和分類任務特別有用，并已成功應用于催化背景下的選擇性以及反應條件和產量。然而，需要大型訓練數據集作為這種方法的先決條件，這在本文的（和許多其他）物種形成挑戰中是無法提供的。

相比之下，非監督機器學習技術可用于識別數據集中的模式，而無需使用標記數據對算法進行培訓（因此無需已知輸出，如實驗）。學習過程提供的見解與傳統分析截然不同，因為它們純粹由“機器”派生，沒有“人類”指導。聚類是無監督學習的主要領域之一，根據數據點的潛在相似性，數據分為幾個組（集群）。

在這里，作者報告了一個僅使用五個實驗數據點的非監督機器學習工作流程。它利用廣義參數數據庫，輔之以二氧化硅數據采集和聚類中特定問題。作者展示了這一策略對目前缺乏機理的鈀（Pd）催化劑物種形成這一具有挑戰性問題的有效性。該算法從總共348個配體中預測并實驗驗證了一些膦配體（包括以前從未合成過的配體），這些配體在更常見的Pd⁽⁰⁾和Pd^(II)物種上具有雙核Pd^(I)絡合物。

圖文詳情

Science：無監督機器學習，加速催化劑識別！

圖1. 機器學習的設計思路

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圖2. 數據生成和聚類

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圖3. 預測與實驗驗證

文獻信息

Hueffel et al., Accelerated dinuclear palladium catalyst identification through unsupervised machine learning. Science 374, 1134–1140 (2021).

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abj0999

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