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中科大江海龍JACS: 性能提升靠“近鄰”！相鄰Fe和Ni單原子對的非鍵相互作用增強CO2電還原

具有高原子利用率的單原子催化劑(SAC)在催化各種反應中具有巨大的優勢。然而，SAC中的單原子位點通常被認為是獨立的單元，而在很大程度上忽略了相鄰位點的相互作用。

基于此，中國科學技術大學江海龍團隊開發了一種Zn輔助原子化策略(ZAAS)，將Fe和Ni單原子結合到MOF衍生的氮摻雜碳中(Fe₁-Ni₁-N-C)。

由于相鄰的Fe和Ni單原子對的協同作用，Fe₁-Ni₁-N-C對CO₂的電催化還原性能顯著提高，Fe₁-Ni₁-N-C在-0.5 V的電位下實現了超高的CO FE(96.2%)，遠遠超過具有單獨的Fe或Ni單原子的Fe₁-N-C和Ni₁-N-C。

Fe₁-Ni₁-N-C可以在-0.5 V下連續運行10小時，CO的電流密度和FE幾乎不變。此外，Fe₁-Ni₁-N-C在Zn-CO₂電池中也表現出優異的性能，具有出色的CO選擇性(1 mA，FE為93.4%)和耐久性。

實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，相鄰Fe-N₄和Ni-N₄位點在增強Fe₁-Ni₁-N-C的CO₂RR性能方面具有協同作用。

在Fe₁-Ni₁-N-C (Fe₁-Ni₁-N-C(Fe))中的Fe位點上形成COOH*的自由能遠低于它們相鄰的Ni位點(Fe₁-Ni₁-N-C(Ni)以及Ni₁-N-C和Fe₁-N-C，Fe位點的CO₂RR性能通過其相鄰的Ni-N₄位點協同促進得到了極大的提高。

該項工作通過操縱相鄰單原子位點的相互作用為優化單原子催化劑的性能創造了新策略。

Non-Bonding Interaction of Neighboring Fe and Ni Single-Atom Pairs on MOF-Derived N-Doped Carbon for Enhanced CO₂ Electroreduction. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c08050

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