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鈣鈦礦太陽能電池（PSC）是一種很有前途的光伏（PV）技術，據報道，認證的功率轉換效率（PCE）高達25.5%。盡管有這種高性能，但設備的穩定性阻礙了它們的商業化。提高設備穩定性的努力包括缺陷鈍化、接觸層修飾和封裝。使用二維（2D）鈣鈦礦作為界面改性層具有解決表面缺陷的巨大潛力，特別是提高PSC的穩定性和效率。Ruddlesden-Popper（RP）2D分層鈣鈦礦，基于苯基銨（PEA⁺）或丁基銨（BA⁺），已被廣泛應用于3D鈣鈦礦薄膜表面，以減少缺陷密度并提高器件穩定性。這種大塊的有機陽離子通常自行組裝成屏障層，以防止表面水的吸附或進入。

然而，基于陽離子的大塊2D結構通常表現出各向異性和電荷傳輸不良，并容易受到電荷提取屏障形成的影響，這阻礙了設備的有效運行。

美國可再生能源實驗室朱凱、Bryon W. Larson、Fei Zhang和托萊多大學Yanfa Yan（均為共同通訊作者）等人在Science上發表文章，Metastable Dion-Jacobson 2D structure enables efficient and stable perovskite solar cells，結果表明，三維（3D）有機無機鹵化物鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的性能可以通過2D分層鈣鈦礦的表面處理來提高，這些鈣鈦礦具有高效的電荷輸送。

作者展示了一種合理的設計策略，以基于亞穩態Dion-Jacobson（DJ）2D鈣鈦礦表面層的平面外空穴傳輸最大化，該表層通過使用不對稱大塊的有機分子來減少傳輸能壘，從而實現高效穩定的鈣鈦礦太陽能電池。圖1展示了最大化2D鈣鈦礦中平面外電荷傳輸的一般設計策略。

鈣鈦礦太陽能電池，又登Science

圖1. 概念設計

由于自由電子和空穴分別局限在[PbI₆]平面的導帶最小值（CBM）和價帶最大值（VBM），并且由于兩個相鄰的[PbI₆]平面之間的距離很長，平面外電荷傳輸必須穿過大塊的陽離子有機層。

因此，它主要受到兩個因素的限制：（i）有機層內的載流子流動性低；（ii）[PbI₆]平面和大塊的有機陽離子之間的能量屏障。

為了減輕第一個限制，基于短和單層二價有機銨陽離子（DMePDA²⁺和BDA²⁺）的DJ 2D結構通常比基于雙層單價有機氨陽離子的RP 2D結構更可取。為了降低第二個限制因素，需要優化[PbI₆]平面和大塊陽離子有機層之間的帶偏移。

作者最大限度地利用亞穩態Dion-Jacobson（DJ）2D鈣鈦礦層的空穴傳輸，調節了不對稱大塊有機分子的定向排列。空位傳輸的能量屏障降低使平面外傳輸速率提高了4到5倍，n=1 2D PSC的功率轉換效率（PCE）為4.9%。使用亞穩態DJ 2D表層，三種常見的3D PSC的PCE增強了約12-16%，可以達到約24.7%。對于三陽離子混合鹵化物PSC，在~40°C的N₂條件下，經過1000小時的1太陽光照后，初始PCE仍保留90%。

圖2. 2D薄膜結構、輸運和器件性能

鈣鈦礦太陽能電池，又登Science

圖3. 表面處理

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圖4. 器件性能

文獻信息

Metastable Dion-Jacobson 2D structure enables efficient and stable perovskite solar cells. Sciecne 10.1126/science.abj2637 (2021)

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abj2637

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