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為了實(shí)現(xiàn)電化學(xué)高效的制氫，研究人員致力于開發(fā)具有零氫結(jié)合能(ΔG_H*=0)的析氫反應(yīng)(HER)電催化劑以平衡吸附和解吸。

近日，韓國蔚山國家科學(xué)技術(shù)研究院(UNIST)Hyun-Kon Song和Jun Hee Lee等通過實(shí)驗(yàn)研究表明，對氧化釕進(jìn)行氮摻雜(N-RuO₂)可以使其ΔG_H*接近零或促進(jìn)氫解吸過程來提高的HER活性。

氮摻雜的氧化釕(N-RuO₂)是通過熱解含氮聚合物與釕前體來制備的。由吡咯烷酮與釕強(qiáng)烈配位的Pyrd-PVA-CN制備具有高Ru-N親和度(Ru-N CN=0.9)的高氮摻雜RuO₂(N_0.9-RuO₂@NC)。

另一方面，由不含吡咯烷酮的PVA-CN作為含氮弱配位前驅(qū)體，合成較少氮摻雜的RuO₂(N_0.5-RuO₂@NC，Ru-N CN=0.5)。保證Ru-N親合性的氮摻雜顯著提高了RuO₂催化劑的HER電活性。HER活性沿著Pt/C < RuO₂@C < N_0.5-RuO₂@NC < N_0.9-RuO₂@NC增加。

通過對N-RuO₂進(jìn)行密度泛函理論(DFT)計(jì)算，提出了HER的雙活性中心機(jī)制。水分子與*Ru和*N的兩個(gè)活性中心結(jié)合后，在堿性介質(zhì)中分裂形成HO-*Ru和H-*N。氫由H-*N產(chǎn)生，而OH^–由HO-*Ru產(chǎn)生。N-RuO₂的表面氮(*N)比RuO₂的*O更缺乏電子，結(jié)合質(zhì)子的能力更弱，因此ΔG_H*趨向更正值，更接近解吸態(tài)的能量以進(jìn)行析氫(從*O的-0.56 eV到*N的-0.25 eV)。

此外，N-RuO₂的*Ru，比未摻雜的RuO₂的富電子，以一種更簡單的方式釋放出OH^–，因?yàn)榈獡诫s劑比表面氧從表面的釕中獲取了更少的電子。

Metal-Nitrogen Intimacy of The Nitrogen-Doped Ruthenium Oxide for Facilitating Electrochemical Hydrogen Production. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120873

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Appl. Catal. B.: Ru-N親合性助力N-RuO2電催化HER

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