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大連理工李新勇ACS Catal.：1, 2-二氯乙烷電化學脫氯制乙烯碳材料本征缺陷性質

碳材料被認為是電催化1, 2-二氯乙烷（DCE）脫氯反應（DCEDR）的潛在催化劑，該反應是控制DCE污染和生產高價值乙烯的經濟和環境友好策略。然而，目前電化學DCEDR使用得碳基催化劑中本征缺陷（五邊形、七邊形、八角形、扶手椅形邊緣和鋸齒形邊緣）的精確性質尚未報道。

基于此，大連理工大學李新勇教授（通訊作者）等人報道了他們通過理論計算發現，五邊形位點顯示的最低勢壘為0.12 eV，表明五邊形缺陷的電化學反應活性和乙烯選擇性比其他缺陷高出很多。

首次，作者通過理論計算以從根本上理解本征缺陷在DCEDR電催化性能中的作用。計算的能量分布和電荷密度差映射表明，不同的本征缺陷對電化學性能有很大的影響。其中，五邊形缺陷對DCEDR合成乙烯的勢壘最低，為0.12eV。

為了在實驗上進一步證明本征缺陷對電化學DCEDR的影響，作者通過腐蝕和脫氮方法從富勒烯骨架（C₆₀）和石墨烯（G）制備了缺陷碳材料，如五邊形-七邊形-富碳（PHC）、邊緣-富碳（EC）、五邊形-八邊形富碳（POC）和五邊形-富碳（PC），分別地隨后的DCEDR測量表明，固有的五邊形缺陷可以顯著改善電催化性能，與理論計算的預測結果一致。

因此，缺陷碳材料中固有的五邊形缺陷是電化學DCEDR合成乙烯的主要活性位點。該工作不僅澄清了電化學DCEDR用碳材料中固有缺陷的性質，而且為合理制備先進的碳電催化劑提供了設計原則。

Nature of Intrinsic Defects in Carbon Materials for Electrochemical Dechlorination of 1, 2-Dichloroethane to Ethylene. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c03701.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c03701.

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