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港中大/中大ACS Catal.：變廢為寶！用生物質(zhì)廢物制備的光催化劑用于H2O2合成

光催化法是一種在純水中可持續(xù)和綠色合成H₂O₂的有前途的方法。但是目前用于光催化制H₂O₂的光催化劑活性不高，這限制了其實際應用。因此，制造先進的光催化劑和開發(fā)適當?shù)难踹€原策略是在純水中高效合成H₂O₂的關(guān)鍵。

近日，香港中文大學JimmyC.Yu(余濟美)和中山大學胡卓鋒等通過對生物質(zhì)(葡萄糖、纖維素、雜草、水稻、牛糞、向日葵等)進行水熱處理得到水熱碳質(zhì)碳(HTCC)，該光催化劑能夠用于在純水中高效合成H₂O₂。

實驗結(jié)果表明，以纖維素為原料制備的HTCC具有更高的活性。在可見光照射下，HTCC(纖維素)在純水中的H₂O₂生成速率高達1.16 mmol g_cat^-1 h^-1；其在420 nm光照下的量子產(chǎn)率(AQE)為18.2%，創(chuàng)造了新的記錄。

另外，HTCC在第五個循環(huán)中，H₂O₂生成速率沒有明顯下降(<8%)，表明HTCC穩(wěn)定且可重復使用。

機理實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，HTCC上的H₂O₂生產(chǎn)主要通過以超氧陰離子為中間體的兩步氧還原反應進行，并且HTCC以五環(huán)為活性位點吸附和激活O₂。HTCC上O₂吸附的能量為-0.69 eV，吸附的O₂具有大大加長的O=O鍵(1.209 ?到1.291 ?)，這有利于 HTCC到O₂的電子轉(zhuǎn)移，表明HTCC是O₂活化和H₂O₂生產(chǎn)的優(yōu)良催化劑。

這項工作提供了對HTCC光催化劑上氧活化的見解，并突出了其在純水中合成H₂O₂的具有前景的應用。

Fabrication of a Photocatalyst with Biomass Waste for H₂O₂ Synthesis. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03690

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