共價三嗪骨架（CTFs）具有芳香族三嗪鍵，是共價有機骨架（COFs）的一個子類。CTFs是通過共價連接輕元素（C、N和H）構建而成，而這些輕元素具有高孔隙率、高氮含量和良好的熱/化學穩定性等優點，因此CTFs在氣體分離和儲存、光/電/熱催化等領域具有廣闊的應用前景。研究發現，晶體CTFs具有2D擴展共軛結構，有利于光催化析氫反應（HER）。大多數已報道的水分解系統都是使用懸浮CTFs，其存在量小、難以回收的缺點。

但薄膜型光催化劑具有以下固有優勢：1）光散射小、光吸收增強、產生更多載流子，具有更好的光催化性能；2）易于回收和擴展，其可以很容易地集成到固定化光催化系統中。然而，目前關于CTFs基薄膜制備的報道很少，而且都是采用超強酸催化法制備的。同時，很難控制薄膜的厚度、橫向尺寸和結晶度，因此在溫和的反應條件下制備橫向尺寸大、厚度可控的CTFs薄膜仍然是一個挑戰。總之，目前CTFs的發展面臨三大挑戰：（1）溫和高效的合成方法，影響結果材料的化學結構和能帶結構；（2）結晶度，限制了電荷轉移和光催化性能；（3）可加工性，限制了它們的實際應用。

在2021年11月15日，華中科技大學譚必恩教授（通訊作者）等人報道了一種實用且有效的方法，即通過脂肪胺輔助界面聚合制備了具有大橫向尺寸和可控厚度的自支撐半結晶CTFs薄膜。在這種情況下，可溶于二甲基亞砜（DMSO）的醛單體通過與正己胺反應轉化為不溶于二甲基亞砜的亞胺前體。亞胺前體可以擴散到DMSO表面，引導醛單體的初始排列，同時生成DMSO/空氣界面。這樣，聚合反應被限制在界面上，而不是均相反應。通過高分辨率透射電子顯微鏡（HR-TEM）、粉末X射線衍射（PXRD）、掠入射廣角X射線散射（GIWAXS）和小角X射線散射（SAXS）分析探討了半晶體結構。

該CTFs薄膜的橫向尺寸高達250 cm²，平均厚度可在30-500 nm之間調整，因此其可以很容易地作為固定化光催化劑負載在載體上。因此，作者利用加載在玻璃上的CTFs薄膜來測試光催化析氫反應（HER）性能。在可見光照射下，含鉑納米顆粒（Pt NPs）的固定化光催化劑的HER速率為5.4 mmol h^-1 m^-2（約為10.2 mmol h^-1 g^-1）。該工作強調了基于有機溶劑/空氣界面聚合的自支撐、半結晶和大尺寸CTFs薄膜的控制合成，并為制備固定化光催化劑提供了合理的途徑，促進了CTFs和COFs薄膜的發展。

綜上所述，作者通過脂肪胺輔助界面聚合成功合成了自支撐、半結晶、大面積CTFs薄膜。通過調整單體的濃度，厚度可以很容易地在30-500 nm之間進行調節。共軛網絡和大的橫向尺寸提供了一個很好的模型來研究它們作為固定化光催化劑的光催化HER性能。作者發現在存在助催化劑（Pt NPs）的可見光照射下，其HER速率高達5.4 mmol h^-1 m^-2（約為10.2 mmol h^-1 g^-1）。

作者認為所提出的空氣/有機溶劑界面聚合策略為制備固定化光催化劑提供了一種合理的方法，并且還可以解決先前報道的界面策略中單體溶解度不足的缺點。此外，該策略還為克服CTFs薄膜的可加工性提供了重大進展。因此，這些發現為CTFs和COFs薄膜的形成提供了重大發展，因為它們有可能集成到未來用于光電、傳感、分離和能源技術應用的器件中。

Immobilized covalent triazine frameworks films as effective photocatalysts for hydrogen evolution reaction.Nature Communications, 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-26817-4.