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電化學CO₂還原（CO₂RR）制備高附加值液體燃料是一種極具吸引力的碳中性回收方法，尤其是對合成氣（CO/H₂）的回收。然而，目前的策略存在法拉第效率（FE）、選擇性和對產品比例的可控性較差的問題。

基于此，南開大學杜亞平教授和香港理工大學黃勃龍教授（共同通訊作者）等人報道了通過浸漬和退火在氮化碳（CN）納米片上合成了一系列單原子和雙原子催化劑，并利用像差校正高角環形暗場掃描透射電子顯微鏡法（AC HAADF-STEM）圖進行了證實。

在本文中，作者通過調節鋅（Zn）和鑭（La）單原子位點的數量用于CO₂RR，可以得到具有不同CO和H₂比例的合成氣。值得需注意的是，ZnLa-1/CN雙原子催化劑在較寬的電位范圍內（-1.6~1.3 V）下用于CO₂RR，可以生成CO/H₂比值為0.5的合成氣，有利于合成甲醇和費托反應。

在eCRR過程中，合成氣是主要產品，CO和H₂的總FE接近80%。對于CO/H₂比值為1：2時，ZnLa-1/CN催化劑可以達到2.5 mA/cm²的電流密度，在0.1 M KHCO₃中的CO FE為25.99%，高于許多報道。并且在經過長時間的電化學反應后，FE（CO）幾乎保持不變。

通過電化學測試結果表明，Zn和La單原子位點分別傾向于生成CO和H₂。此外，作者通過密度泛函理論（DFT）計算研究了Zn和La原子錨定引起的電子結構調制，揭示了不同Zn: La比值是調節最終合成氣CO/H₂比值的關鍵因素，其中Zn位點主要促進CO₂的吸附，La位點促進H₂的形成。

ZnLa-1/CN的富電子特性不僅保證了強的電子轉移，而且保證了合成氣的高FE。該工作為實現低成本、高效率的合成合成氣電催化劑的廣泛工業應用提供了一種很有前途的設計策略。

Tunable CO/H₂ ratios of electrochemical reduction of CO₂ through the Zn-Ln dual atomic catalysts. Sci. Adv., 2021, DOI: 10.1126/sciadv.abl4915.

https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.abl4915.

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