雙原子位點(diǎn)催化劑(DACs)具有保持單原子位點(diǎn)催化劑近100%的原子效率和優(yōu)異的烴選擇性的優(yōu)點(diǎn),同時(shí)通過(guò)相鄰金屬原子間的協(xié)同效應(yīng)可以提高其催化活性,已成為多相催化領(lǐng)域的新前沿。基于此,韓國(guó)延世大學(xué)Tae Kyu Kim和湖北大學(xué)張躍興教授(共同通訊作者)報(bào)道了一種具有Co2-N配位結(jié)構(gòu)的鈷(Co)基雙原子位點(diǎn)催化劑(CoDACs),并且首次將其用于光催化CO2還原反應(yīng)。所制備CoDACs的 Co原子含量達(dá)到了3.5%,顯示出優(yōu)異的原子比。在光催化CO2還原反應(yīng)中,當(dāng)Co原子的比例為3.5 atom%時(shí),CoDACs具有最佳的光催化活性,產(chǎn)物中CH4的選擇性達(dá)到了65.0%,其催化選擇性遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)目前的單原子Co基催化劑(CoSACs)的選擇性。通過(guò)X射線光電子能譜(XPS)和X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(XAFS)等進(jìn)行催化機(jī)理研究表明,作者發(fā)現(xiàn)CoDACs具有優(yōu)異活性的內(nèi)在原因是,在雙原子Co位點(diǎn)上,CO2分子和CO*中間體具有優(yōu)異的吸附強(qiáng)度,比CoSACs有更好的生成CH4的選擇性。Highly durable and fully dispersed Co diatomic site catalysts for CO2 photoreduction to CH4. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202113044.https://doi.org/10.1002/anie.202113044