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清華章名田/華科廖榮臻JACS: TOF高達20000 s-1！三核銅催化劑用于電催化水氧化

太陽能驅動水分解生產氫燃料是應對未來能源危機的一個有前景的策略。自然光系統II是研究人工太陽能轉化的原型模板，其能夠將水轉化為氧氣并為燃料生產提供四個電子。雖然一系列合成分子水氧化催化劑已經發展起來，但是對這種多電子和多質子催化過程中O-O鍵形成的理解有限，因此水氧化仍然是一個很大的挑戰。

近日，清華大學章名田、華中科技大學廖榮臻等報道了一種仿生的三核銅催化劑([(app^2-)Cu^II₃(μ-OH)](CF₃SO₃)₃(TNC-Cu))，并將其用于電催化水氧化。

在NaHCO₃溶液(1 M，pH=8.4)中，所制備的TNC-Cu在1.64 V_RHE處觀察到明顯的電流增強，峰值電流達1.16 mA。另外，TNC-Cu還具有相當高活性，其水氧化的周轉頻率(TOF)高達20000 s^-1，分別是單銅催化劑(F-N₂O₂Cu，131.6 s^-1)和雙銅配合物(HappCu₂，1375 s^-1)的150倍和15倍。

實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，該催化劑優異的水氧化活性源自多Cu氧化酶(MCOs)，TNC-Cu中三個Cu位點的協同作用在O-O鍵的形成中起著關鍵作用，其中Cu(1)和Cu(3)來穩定氧自由基和CO₃^?-自由基，而Cu(2)可以通過氧化調節催化劑的氧化還原性能。該工作說明多金屬原子之間的協同配合是調控水氧化反應中生成O-O步驟的關鍵。

Bioinspired Trinuclear Copper Catalyst for Water Oxidation with a Turnover Frequency up to 20000 s^-1. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c08078

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