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單原子催化劑（SACs）是氧還原反應（ORR）的一種有效的候選催化劑。SACs的催化性能主要取決于單金屬位點周圍的微環(huán)境。SACs的微環(huán)境工程和對結構-活性關系的理解是至關重要的，但目前仍然具有挑戰(zhàn)性。

基于此，南昌大學陳義旺教授和袁凱教授、上海交通大學莊小東研究員（共同通訊作者）等人報道了一種自犧牲的策略來合成不對稱的N, S配位單原子Fe，其軸向第五羥基（OH）配位（Fe-N₃S₁OH）嵌入在N, S共摻多孔碳納米球（Fe-N/S-C）中。這種獨特的五配位微環(huán)境是由尖端技術輔助系統(tǒng)模擬所確定的。

南昌大學/上交Small：軸向第五配位優(yōu)化不對稱N, S配位Fe單原子的微環(huán)境助力高效ORR

通過像差校正透射電子顯微鏡和X射線吸收精細結構分析表明，原子分散的Fe原子以五配位的Fe-N₃S₁OH物種存在，即單個Fe原子與三個N原子、一個S原子和一個軸向OH基團配位。

得益于Fe-N₃S₁OH的獨特結構，具有固有的高活性、大比表面積（2539 m² g^-1）以提供足夠的活性位點暴露，以及用于快速離子/質(zhì)量傳輸?shù)幕ミB分層多孔結構，所制備的Fe-N/S-C表現(xiàn)出優(yōu)異的性能ORR的催化活性。因此，與基準Pt/C相比，F(xiàn)e-N/S-C在穩(wěn)定性和耐甲醇性方面表現(xiàn)出更正的0.882 V半波電位。

此外，密度泛函理論（DFT）計算證實了Fe-N₃S₁OH中的軸向OH可以優(yōu)化Fe中心的3d軌道，以加強O₂吸附并增強Fe位點上的O₂活化，從而降低ORR屏障，加快ORR動力學。

此外，含F(xiàn)e-N/S-C的H₂-O₂燃料電池的峰值功率密度高達512 mW cm^-2，而基于Fe-N/S-C的鋅-空氣電池在液態(tài)和柔性全固態(tài)下的峰值功率密度分別為203和49 mW cm^-2。該研究為從根本上理解不對稱平面單原子金屬位點電催化中的軸向五配位提供了一個新的平臺。

Optimizing Microenvironment of Asymmetric N, S-Coordinated Single-Atom Fe via Axial Fifth Coordination toward Efficient Oxygen Electroreduction. Small, 2021, DOI: 10.1002/smll.202105387.

https://doi.org/10.1002/smll.202105387.

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