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詹天榮Appl. Catal. B.：牽一“相”而動(dòng)“性能”：具有相依賴性能的雙相硒化鎳可控合成用于全水分解

太陽能驅(qū)動(dòng)的水電化學(xué)分解為氧氣和氫氣是一種可持續(xù)的能量轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)技術(shù)，可以滿足能源需求并減少因化石燃料過度消耗而產(chǎn)生的碳排放。而開發(fā)具有高活性和耐久性的非貴金屬電催化劑可以促進(jìn)電化學(xué)水分解的實(shí)際應(yīng)用。

基于此，青島科技大學(xué)詹天榮團(tuán)隊(duì)通過在管式爐中用硒粉對(duì)在泡沫鎳上原位生長的Ni(OH)₂進(jìn)行硒化來制備雙相催化劑電極，該電極具有富NiSe₂和Ni₃Se₄相邊界(NiSe₂/Ni₃Se₄/NF)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，具有較高Ni電荷態(tài)和更多Ni₃Se₄相的電催化劑可以促進(jìn)析氧反應(yīng)(OER)，而具有較低Ni電荷態(tài)和更多NiSe₂相的電催化劑能夠促進(jìn)析氫反應(yīng)(HER)。對(duì)于HER，在1.0 M KOH中，優(yōu)化的NiSe₂/Ni₃Se₄/NF-4在100 mA cm^-2電流密度下的過電位為145 mV，Tafel斜率為69.7 mV dec^-1。

對(duì)于OER，優(yōu)化的NiSe₂/Ni₃Se₄/NF-1在100 mA cm^-2電流密度下的過電位為309 mV，Tafel斜率為104.3 mV dec^-1。以NiSe₂/Ni₃Se₄/NF-1和NiSe₂/Ni₃Se₄/NF-4組裝的電解槽僅需1.56 V的低電壓就能達(dá)到在10 mA cm^-2的電流密度，并且具有良好的耐久性。

實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，在雙相催化劑中，負(fù)電荷增加的NiSe₂可以加速H*物質(zhì)的吸附，正電荷增加的Ni₃Se₄可以促進(jìn)含氧中間體(OH^–和OOH*)的吸附。

另外，界面電荷轉(zhuǎn)移也證實(shí)了NiSe₂/Ni₃Se₄/NF-4具有更好的HER活性和NiSe₂/Ni₃Se₄/NF-1表現(xiàn)出更好的OER活性，因?yàn)榍罢吆懈嗟腘iSe₂相，而后者具有更多的Ni₃Se₄相。該研究為制備具有高電催化活性的硒化鎳電催化劑提供了一種新途徑。

Controllable Synthesis and Phase-Dependent Catalytic Performance of Dual-phase Nickel Selenides on Ni foam for Overall Water Splitting. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120915

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