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杜淼Appl. Catal. B.：具有有機硅涂層的Au@MOF用于高效電催化N2還原為NH3

NH₃是一種重要的工業化學品，是所有生物的先決條件，也是即將到來的可再生能源領域的穩定氫載體。然而，在室溫條件下開發具有高NH₃產率和法拉第效率的用于氮還原反應(NRR)的電催化劑目前是一個巨大的挑戰。

天津師范大學杜淼團隊通過整合動態共價化學和配位化學，原位合成了一種獨特的具有二硫化物三聚體單元的MOF晶體基質，以包裹高度分散的Au納米顆粒(Au@MOF)。

使用有機硅對Au@MOF進行表面改性后，疏水處理的Au@MOF(HT Au@MOF)復合材料可以整合Au NPs的高催化活性和具有氮濃度效應的疏水性MOF殼，因此其對NRR表現出顯著的電催化性能，其中NH₃最高產率為49.5 μg h^-1 mg_cat^-1，以及在室溫條件下在水介質中達到60.9%的法拉第效率。

優異的NRR性能表明，具有豐富的硫化物位點的MOFs可以作為活性Au NPs的良好載體，在構建高效催化劑以從N₂制備NH₃方面顯示出極大的優勢。

此外，疏水性有機硅可以解決NRR反應中HER競爭。這些方法允許在同一復合材料內輕松集成高活性催化位點和疏水性多孔殼。該工作所提出的策略對于開發用于可持續NRR和其他水敏反應的電催化系統具有重要意義。

Metal-organic Framework Supported Au Nanoparticles With Organosilicone Coating for High-efficiency Electrocatalytic N₂ Reduction to NH₃. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120840

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