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長春理工蘇忠民/李曉Chem. Eng. J.：新磷源！聚磷酸銨誘導(dǎo)的MoP/MoNiP@NC用于高效電催化HER

電催化水分解析氫反應(yīng)(HER)可以產(chǎn)生高純度的氫氣，并且由于操作簡單直接和無碳等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是最理想的生產(chǎn)氫氣的方法。但是高能壘限制了析氫反應(yīng)(HER)的進(jìn)行，因此，開發(fā)高效、環(huán)保、低成本的HER催化劑就顯得尤為重要。

近日，長春理工大學(xué)蘇忠民、李曉等以超分子凝膠為前驅(qū)體，通過聚磷酸銨(APP)、磷鉬酸水合物(PMo₁₂)、 Ni²⁺和聚苯胺(PANI)分子靜電和配位相互作用自組裝成雙金屬磷化物MoP/MoNiP@NC，并將其用作HER電催化劑。

本文首次報(bào)道了以多磷酸銨(APP)作為磷源，其與金屬離子和多金屬氧酸鹽具有很強(qiáng)的配位能力。所制備的MoP/MoNiP@NC中，MoNiP和MoP納米粒子具有協(xié)同作用，N摻雜的多孔碳層保護(hù)納米粒子免受腐蝕，暴露大量活性位點(diǎn)并增強(qiáng)傳質(zhì)過程。

因此，MoP/MoNiP@NC具有優(yōu)異的HER活性：在1.0 M KOH和0.5 M H₂SO₄中，電流密度為-10 mA cm^-2時(shí)的過電位分別為94 mV和137 mV，并且具有24小時(shí)的出色耐久性。值得注意的是，在堿性溶液下電流密度> 80 mA cm^-2時(shí)，電催化劑的析氫性能優(yōu)于商業(yè)Pt/C。

實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，MoP/MoNiP@NC優(yōu)異的催化性能和穩(wěn)定性源于：

1.多組分物質(zhì)的形成有利于各組分組合過程中產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng)；

2.具有分級(jí)孔隙的封閉碳層可以防止納米顆粒的聚集和氧化，從而提高穩(wěn)定性，同時(shí)暴露更多的活性位點(diǎn)，使傳質(zhì)過程更快；

3.氮磷元素的摻雜有利于調(diào)節(jié)局部電子結(jié)構(gòu)，增加傳質(zhì)過程；

4.MoNiP(200)的P原子是最好的活性位點(diǎn)。

這項(xiàng)工作引入了一種新的磷源，用于以環(huán)保和大規(guī)模的方式合成雙金屬磷化物，為設(shè)計(jì)合適的前體以用于能量轉(zhuǎn)換應(yīng)用中的高效電催化劑提供了思路。

Ammonium Polyphosphate Induced Bimetallic Phosphides Nanoparticles Coated with Porous N-doped Carbon for Efficiently Electrochemical Hydrogen Evolution. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133696

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長春理工蘇忠民/李曉Chem. Eng. J.：新磷源！聚磷酸銨誘導(dǎo)的MoP/MoNiP@NC用于高效電催化HER

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