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東北師大、蘇大ACS Energy Lett.：多金屬氧酸鹽分子模型揭示單原子Pt電催化劑的電催化HER性能

單原子催化劑(SAC)因其出色的催化活性和最大的原子利用率而備受關(guān)注。然而，原子活性位點結(jié)構(gòu)的不明確阻礙了對SACs的深入理解和廣泛應(yīng)用。

東北師范大學(xué)李陽光、譚華橋和蘇州大學(xué)康振輝、Shuit-Tong Lee等選擇了一系列具有明確結(jié)構(gòu)的含單原子鉑(Pt)的多金屬氧酸鹽作為分子模型，以闡明金屬氧化物載體和配位環(huán)境對單原子Pt HER電催化劑活性的影響。

研究人員選取Na₅[H₃PtW₆O₂₄]({PtW₆})、K₄[H₄PtMo₆O₂₄]({PtMo₆})、Na₅[H₂PtV₉O₂₈]({PtV₉})和[(C₃H₉)₄N]₄[SiPtW₁₁O₄₀H₂] ({PtSiW₁₁})四種分子模型。實驗結(jié)果表明，單原子Pt電催化劑的HER催化活性受金屬氧化物載體和單原子Pt活性位點的配位環(huán)境的影響。

在{PtW₆}、{PtMo₆}和{PtV₉}的前三個POM分子模型中，單原子Pt具有相似的配位環(huán)境但不同的載體成分。HER性能測試顯示{PtW₆}/C、{PtMo₆}/C和{PtV₉}/C 在 HER中的過電位(η₁₀)分別為22 mV、139 mV和 310 mV。

原位XAS和DFT計算表明，在{PtSiW₁₁}和{PtW₆}的POM分子模型，單原子Pt顯示出相似的金屬氧化物載體但不同的配位環(huán)境，金屬氧化物載體影響單原子Pt獲得電子的能力，導(dǎo)致施加到活性Pt中心的不同有效電位，從而導(dǎo)致HER活性的顯著差異。

{PtSiW₁₁}/C和 {PtW₆}/C在HER中過電位(η₁₀)分別為242 mV和22 mV。兩種POM模型中單原子Pt的不同配位環(huán)境導(dǎo)致不同的催化反應(yīng)途徑，從而影響最終的HER活性。

Revealing Hydrogen Evolution Performance of Single-Atom Platinum Electrocatalyst with Polyoxometalate Molecular Models. ACS Energy Letters, 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01911

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