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哈工大邱華軍/袁群惠Small: 結構變一變，性能大不同！分層手風琴狀MOF用于增強電催化ORR

單原子鈷基Co-N-C催化劑是有前途的低成本氧還原反應(ORR)電催化劑。然而，進一步增加單個鈷基活性位點和ORR活性仍然是一個重大挑戰(zhàn)。

基于此，哈爾濱工業(yè)大學邱華軍、袁群惠等開發(fā)了一種醋酸鹽(OAc)輔助的金屬有機骨架(MOF)結構工程策略，以合成與廣泛報道的多面體MOF相比具有更高負載量和更好的Co空間隔離以及更高產率的分層手風琴狀MOF。

在新制備的ZIF中，Co離子有兩種配位形式，一種是已知的Co-咪唑配位，另一種是通過OAc與不飽和配位表面Zn節(jié)點橋接的Co離子配位。這導致新的ZIF中Co的含量幾乎是不使用OAc的正常ZIF的兩倍(Co：2.88 wt%)，并且具有更好的空間隔離性。并在碳化后獲得更多的單一鈷基活性位點(Co-N₄活性位點)。

此外，作為成孔劑，OAc大大提高了Co-N-C的介孔率，這導致比表面積的減少和傳質和活性位點可及性增加。

分層手風琴狀Co-N-C催化劑在堿性電解質中表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR活性，E_1/2為0.89 V，比Pt/C高40 mV；并具有出色的耐久性，在堿性電解質和酸性介質中對甲醇具有絕對耐受性。Co-N-C基鋅-空氣電池具有高比容量(976 mAh g^-1_Zn)、功率密度(158 mW cm^-2)、倍率能力和長期穩(wěn)定性。

這項工作展示了一種通過 MOF 結構工程構建具有更密集活性位點的單原子摻雜碳催化劑的可靠方法。

MOF Structure Engineering to Synthesize Co-N-C Catalyst with Richer Accessible Active Sites for Enhanced Oxygen Reduction. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202104684

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