對于鋰金屬電池(LMB)而言,由于電極-電解液界面和電解液溶劑化結構不穩定,工作溫度升高會導致嚴重的容量衰減和安全問題。因此,構建能夠耐受惡劣環境的先進電解液以確保穩定的LMB至關重要。
圖1. 電解液設計
中國科學院福建物質結構研究所張易寧、陳遠強等通過引入具有高溶劑化能力的溶劑二乙二醇二甲醚(DGDME),提出了一種穩定的局部高濃度電解液(LHCE)。計算和實驗證據表明,原始的DGDME-LHCE對高溫LMB具有有利的特性,包括高Li+結合穩定性、抗電化學氧化性、熱穩定性和不可燃性。
此外,量身定制的溶劑化鞘結構實現了陰離子的優先分解,同時誘導出穩定的(正極和鋰負極)/界面相,從而實現了負極側均勻的鋰沉積剝離行為和正極側的高耐壓性。
圖2.?電解液溶劑化結構的表征
因此,與DGDME-LHCE相結合的鋰電池具有出色的可逆性(使用壽命超過1900小時)。此外,使用DGDME-LHCE的Li||NCM523電池展示了卓越的循環穩定性(~95.59%,250次循環)、高庫侖效率(>99.88%)以及令人印象深刻的高壓(4.5 V)和高溫(60 °C)性能。總的來說,這項研究為面臨嚴格高溫挑戰的鋰金屬電池提供了一種令人鼓舞的醚類電解液策略。
圖3.?分子動力學研究和電化學性能表征
Stable Harsh-Temperature Lithium Metal Batteries Enabled by Tailoring Solvation Structure in Ether Electrolytes. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c01895
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