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陽離子嵌入是優化金屬氧化物電子結構的有效方法，但通過操縱離子運動來調整嵌入結構和電導率是困難的。基于此，東華大學閆建華研究員等人報道了一種視覺拓撲化學合成策略，以控制嵌入途徑和結構，并實現在室溫下1 min內快速合成柔性導電金屬氧化物薄膜。柔性TiO₂納米纖維薄膜為原型，作者設計了三種電荷驅動模型，將Li⁺插入到TiO₂晶格中，緩慢（μm/s）、快速（mm/s）或超快（cm/s）。

所有模型中的Li⁺嵌入導致Ti⁴⁺還原為Ti³⁺，晶格膨脹，并在TiO₂晶體中產生氧空位，導致薄膜從白色到藍色再到黑色的實時顏色變化，基于嵌入的電子傳導途徑同步建立。插層結構中含有低穩定、導電性高的黑色TiO_2-δ結構（>40 S/m），高穩定、導電性低的藍色Li_xTiO₂結構（1-40 S/m）。

通過理論計算，作者研究了D-Li_xTiO_2-δ的缺陷結構和Ti-O鍵的隧穿。作者計算了TiO₂晶格表面Li⁺-離子吸附及其電荷轉移途徑，結果表明電荷明顯從Li原子轉移到Ti原子，證實了電子可以穿過Ti-O鍵，然后沿著Ti-O-Ti-O通道向前移動到下一個Ti-O鍵，形成一個連續的傳導路徑。

吸附Li前后，TiO₂的投影態密度（PDOS）顯示，在費米能級的左側出現了一個由Ti 3d組成的新的電子填充帶隙態，解釋了Ti³⁺物種的存在，這是由于TiO₂ NF表面上Ti位點的部分還原所致。

在Li⁺離子摻入后，含氧空位的D-Li_xTiO_2-δ的帶隙比Li_xTiO₂小，但兩者都小于原始TiO2。D-Li_xTiO_2-δ的窄帶隙表明，Ti由+4態還原為+3態，鋰化作用增強了TiO₂的電子轉移能力。D-Li_xTiO_2-δ具有較低的Li⁺離子擴散勢壘和優異的導電性，是鋰離子電池極具潛力的負極材料。

Control of metal oxides’ electronic conductivity through visual intercalation chemical reactions. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-41935-x.

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東華大學Nature 子刊：視覺嵌入化學反應控制金屬氧化物的電子導電性

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