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?哈工程/石大Small：通過缺陷Co-N-C電催化劑與石墨烯量子點(diǎn)的協(xié)調(diào)工程促進(jìn)氧還原反應(yīng)

開發(fā)用于氧還原反應(yīng)（ORR）的M-N-C電催化劑對于氫氧燃料電池和金屬空氣電池的應(yīng)用具有重要意義。基于此，哈爾濱工程大學(xué)范壯軍教授，中國石油大學(xué)黃毅超教授，任浩副教授（共同通訊作者）等人開發(fā)了一種協(xié)調(diào)工程策略，通過將富氧石墨烯量子點(diǎn)（GQD）接枝到沸石咪唑骨架（ZIF）前體上來提高Co-N-C電催化劑的ORR動力學(xué)和穩(wěn)定性。優(yōu)化的富氧GQD功能化Co-N-C（G-CoNOC）電催化劑表現(xiàn)出更高的質(zhì)量比活性，并且在200 h后仍保持90.0 %的穩(wěn)定性。

作者通過DFT計算深入研究了G-CoNOC的ORR活性和耐久性的潛在機(jī)制，分別構(gòu)建了五個具有代表性的催化劑模型（Co-N₄, Co-N₃-O, Co-N₂-O₂, Co-N-O₃和Co-O₄），研究了ORR和H₂O₂還原反應(yīng)的基本步驟。

計算結(jié)果表明，ORR的速率決定步驟為*OH + e^– → OH^– + *，其中Co-N₂-O₂的過電位最小為0.71 eV。ORR的過電位和d帶中心呈現(xiàn)火山圖關(guān)系，與Co-N₄、Co-N₃-O和Co-N-O₃相比，O配位降低了Co-N₂-O₂的d帶中心。根據(jù)Sabatier原理，反應(yīng)中間體的適度吸附和脫附能有利于催化反應(yīng)。

為了研究H₂O₂還原反應(yīng)的催化活性，本文進(jìn)一步計算了OOH^–中間體的吸附能，O配位增加了ΔE_OOH-，說明H₂O₂容易被捕獲并吸附在活性位點(diǎn)上。總之，GQDs可以有效地優(yōu)化Co-N₂-O₂活性位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)，以實(shí)現(xiàn)所需的OOH^–吸附能，從而通過進(jìn)一步促進(jìn)H₂O₂還原來提高ORR動力學(xué)和穩(wěn)定性。

Coordination Engineering of Defective Cobalt-Nitrogen-Carbon Electrocatalysts with Graphene Quantum Dots for Boosting Oxygen Reduction Reaction. Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202207227.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202207227.

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