無金屬碳材料中活性位點的確定對于開發實用的電催化劑至關重要，但由于反應過程中動態結構演變過程難以捉摸，因此確定活性位點的精確構型還是一個挑戰。

基于此，吉林大學姚向東教授和臥龍崗大學陳俊等人報道了通過對缺陷密度和碳上O-基團類型的可控操縱來揭示缺陷位點的性質，包括構建缺陷密度與過氧化氫（H₂O₂）法拉第效率之間的相關性。結果表明，缺陷密度最高的氧修飾缺陷石墨烯-30（O-DG-30）催化劑具有優異的H₂O₂法拉第效率（~98.38±1.6%）。

通過DFT計算，作者研究了有關活性羰基修飾五邊形缺陷性質的原子見解。鑒于醌和羰基在O-DG-30上共存，作者提出了多種模型結構，主要包括在缺陷部位的鋸齒形邊緣和扶手椅形邊緣上錨定的潛在O-基所建立的構型。

對于2e^? ORR，熱力學平衡勢對應于活火山圖的頂點。在理論上，具有最大活性的催化劑應有4.22 eV的G_OOH*。C1和C2模型的ORR活性最低，說明羧基不是影響O-DG-30 ORR活性的主要因素。

D2模型活性最高，U_L和ΔG OOH*值分別為0.683 V和4.217 eV，非常接近理論理想值，B1和A1模型在火山地塊上的位置與D2模型非常接近。

需注意，O基團錨定在位于鋸齒形和扶手椅邊交界處的六邊形上，而不是碳晶格中的富集位點。羰基修飾的五邊形缺陷（C5=O）可視為O-DG-30生成H₂O₂的主要活性位點，因此O-DG-30催化劑具有最高的缺陷密度，為特定的O基團修飾提供了足夠的位點，從而最大化了2e^– ORR性能。

Unveiling the dynamic active site of defective carbon-based electrocatalysts for hydrogen peroxide production. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-41947-7.