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浙師大柏嵩/中科大劉東Small: 一箭雙雕！堆疊式空間分離的Ni(OH)2助催化劑用于CO2RR和OER

對于太陽能驅(qū)動的光催化CO₂轉(zhuǎn)化為高附加值的化學(xué)品和燃料，具有空間分離的雙助催化劑的光催化體系能夠調(diào)節(jié)電荷分離/轉(zhuǎn)移、促進(jìn)表面氧化還原反應(yīng)和防止逆反應(yīng)發(fā)生。然而，過去對空間分離的雙助催化劑，限于具有內(nèi)/外表面的中空結(jié)構(gòu)半導(dǎo)體和具有不同暴露面的單晶半導(dǎo)體。

為了突破這一限制，浙江師范大學(xué)柏嵩和中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)劉東等設(shè)計了一種堆疊光催化劑: 作為光收集器的CdS納米球首先生長在rGO納米片上(rGO/CdS)，然后用Ni(OH)₂覆蓋rGO/CdS(rGO/CdS@Ni(OH)₂)。

所制備的rGO/CdS@Ni(OH)₂三元光催化劑中，光電子通過rGO通道從CdS轉(zhuǎn)移到周圍的 rGO@Ni(OH)₂助催化劑，以將CO₂高度選擇性地轉(zhuǎn)化為CO，同時空穴傳輸?shù)脚cCdS直接接觸的負(fù)載的Ni(OH)₂助催化劑并參與OER。

由于空間分離的rGO@Ni(OH)₂和Ni(OH)₂助催化劑的協(xié)同作用，極大地阻止了電子-空穴復(fù)合，并有效避免了CO的反向氧化。此外，CdS核被rGO載體和Ni(OH)₂覆蓋層包裹，防止光腐蝕。

值得注意的是，rGO/CdS@Ni(OH)₂的CO生成速率為86.2 μmol g_cat^-1 h^-1，選擇性高達(dá)96.5%；O₂釋放速率為11.0 μmol g_cat^-1 h^-1，明顯高于其他基于CdS的催化劑。另外，通過使用CdS納米棒和C₃N₄納米環(huán)作為用于構(gòu)建堆疊光催化劑的光捕獲半導(dǎo)體，進(jìn)一步證實了該策略的可行性和多功能性。

這項工作提供了一種設(shè)計方案，通過操縱氧化還原助催化劑的空間位置來優(yōu)化電荷轉(zhuǎn)移/分離動力學(xué)和表面反應(yīng)動力學(xué)，以提高光催化的整體效率。

Emerging Stacked Photocatalyst Design Enables Spatially Separated Ni(OH)₂Redox Cocatalysts for Overall CO₂ Reduction and H₂ O Oxidation. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202104681

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