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?北化工Chem. Eng. J：WO3與釕單原子！安培級電流密度下依舊具有良好穩(wěn)定性！

氫氣(H₂)因其環(huán)境友好、高熱值和功率密度被認為是最有希望替代化石燃料的能源載體。相對于其他產氫方法，利用太陽能和風能發(fā)電的電解水被認為是一種可持續(xù)的方法，可以緩解對化石燃料的巨大依賴。迄今為止，鉑(Pt)與氫中間體(H^*)的結合能適中，被認為是用于HER的最佳催化劑。然而，高成本、稀缺性和高質量的Pt負載阻礙了電解水的大規(guī)模應用和發(fā)展。許多基于Pt的催化劑通過將Pt單原子或超小的Pt簇固定在導電襯底上來降低成本，以提高催化劑的經濟性。盡管上述催化劑的HER活性令人鼓舞，但在高電流密度下，特別是在安培級電流密度下，顯著的團聚導致催化劑穩(wěn)定性嚴重下降，這就需要探索低成本的催化劑設計策略以使得催化劑具有良好的穩(wěn)定性。

因此，北京化工大學鄺允和孫曉明(共同通訊)等人制備了一種單原子Ru摻雜WO₃催化劑(Ru-WO₃)，該催化劑具有優(yōu)異的HER活性。

通過電化學HER測試，評估了Ru-WO₃在酸性(0.5 M H₂SO₄)、中性(1 M NaHCO₃)和堿性(1 M KOH)溶液中的性能，并與20% Pt/C和純WO₃進行比較。在酸性環(huán)境下，純WO₃表現(xiàn)出較差的HER活性，其過電位為330 mV。而當2.5% Ru摻雜后(Ru-WO₃-5%)，過電位降至124 mV，表明Ru是HER的活性位點。

隨著Ru摻雜量從2.5%增加到5%(Ru-WO₃-10%)，過電位降低到85 mV。當Ru量增加到9%(Ru-WO₃-20%)時，其本征活性大大提高，過電位僅為28 mV。然而，額外1%的Ru量并不能使Ru-WO₃-30%獲得更好的HER性能。同樣，還測試了合成的Ru-WO₃-20%催化劑和商業(yè)20% Pt/C在堿性環(huán)境(1 M KOH)中的HER催化性能。有趣的是，Ru-WO₃-20%電催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的HER活性，在10 mA cm^-2下具有17.6 mV的超低過電位，低于20% Pt/C(34.1 mV)。

此外，Ru-WO₃-20%只需要76 mV就可以達到100 mA cm^-2的電流密度，比20% Pt/C低66 mV。接下來，還評估了Ru-WO₃-20%和20% Pt/C在中性介質(1 M NaHCO₃，pH=8.3)中的HER性能。在10 mA cm^-2的電流密度下，Ru-WO₃-20%和20% Pt/C的過電位分別為83和97 mV，表明Ru-WO₃-20%在近中性介質中具有較好的活性。更重要的是，在WO₃中引入Ru后在高達1 A cm^-2的高電流密度下具有良好的穩(wěn)定性。

為了解釋Ru-WO₃本征HER活性的提高，本文進行了密度泛函理論(DFT)計算。首先，純WO₃的HER的吉布斯自由能為-0.85 eV，表明H可以在W位點上被強烈吸附。而Ru-WO₃中Ru位點的吉布斯能僅為-0.064 eV，對應64 mV的過電位，與Pt的(111)、(110)和(100)平面相比，更接近于零，表明Ru位點上的H中間體更容易發(fā)生Tafel反應生成H₂，然后從催化劑表面脫附。為了解釋在堿性介質中活性的提高，還計算并比較了Pt和Ru-WO₃的水解離自由能。

其中，H₂O在Ru-WO₃表面的吸附能為-0.65 eV，比在Pt(111)表面的吸附強(-0.26 eV)。Ru-WO₃對水的強吸附有利于堿性HER過程，有利于Volmer反應。此外，Ru-WO₃表面的水解離能為-0.20 eV，優(yōu)于Pt(111)表面(0.61 eV)。然后通過Bader電荷計算和電子密度差研究了Ru位點與WO₃之間的相互作用，以闡明在安培電流密度下的高穩(wěn)定性。

結果表明，電子的轉移路徑是通過O橋從W位轉移到附近的Ru位，證明了Ru和WO₃之間具有較強的電子相互作用，這對于保護Ru位點不發(fā)生團聚是至關重要的，因此，有助于在高電流密度下表現(xiàn)出杰出的穩(wěn)定性。本工作為設計在較寬的pH范圍內具有優(yōu)異HER性能的催化劑提供了一條有效途徑。

Single atomic ruthenium in WO₃ boosted hydrogen evolution stability at ampere-level current sensity in whole pH range, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.141414.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.141414.

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