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1. 潘鋒/尹祖偉Chem. Soc. Rev.: 電化學石英晶體微天平在電池研究中的應用

?電池頂刊集錦：潘鋒、楊勇、林志群、顏清宇、余彥、何偉東、原長洲、宮勇吉等最新成果

了解電池（如鋰離子、鈉離子、Li-O₂電池等）運行過程中的電極本身和界面行為對于性能的持續改進具有重要意義。電化學石英晶體微天平 (EQCM) 是實現這一目標的有力工具，因為它可以原位研究各種現象，包括電極內的離子插入/脫嵌、電解液中的固體成核、界面形成/演化和固液配位。因此，EQCM 是研究電池電化學現象和機理的有力工具。

在此，北京大學新材料學院潘鋒教授、尹祖偉等人總結了通過 EQCM 技術實現的電池研究的最新進展。作者首先回顧了常用表征技術的現狀和EQCM 的基礎知識，包括獨特的能力、背景（如操作的理論和原理、歷史概述等）、對電池研究的益處，以及與其他原位技術（例如，XRD、AFM、微分電化學質譜 (DEMS)等）的組合。此外，還進一步回顧了最近應用EQCM（重量及其他）來研究電極和電解質中的現象以及界面反應機制的工作。

圖1. 用于研究可充電電池的典型EQCM實驗裝置

具體而言，電極和電解質中的現象包括電極中的離子（脫）插入行為（例如，電荷存儲機制，電極結構演變和電化學離子交換合成等）和源自電解液的成核（例如，離子電沉積堿金屬負極上的成核、金屬-O₂電池正極上的成核等）。界面反應包括固體電解質界面（SEI）的形成/演化（例如，在惰性電極和活性電池電極上）和固液配位。最后，作者給出了關于EQCM未來在電池研究中的應用的展望，盡管 EQCM 具有非凡的優勢，但 EQCM 存在不能提供直接的結構和化學成分信息的局限性。此外，迄今為止大多數研究人員僅將 EQCM 用作固/液系統中的重量測量工具。這篇綜述將為研究人員在進一步的現象和機制分析以及開發下一代電池方面激發新的思路。

圖2. EQCM 技術發展歷史概覽

From bulk to interface: electrochemical phenomena and mechanism studies in batteries via electrochemical quartz crystal microbalance, Chemical Society Reviews 2021. DOI: 10.1039/D1CS00629K

2. 楊勇/歐星/趙文高最新Nature子刊: 高壓單晶富鎳正極中原位構建無機導電網絡

基于高鎳含量的LiNi_xCo_yMn_zO₂（NCM，x≥0.8，x+y+z=1）層狀正極材料的鋰離子電池具有較高的比能量密度。然而，在長時間的電池循環過程中，富含鎳的 NCM 正極會出現性能下降、機械和結構不穩定。盡管使用單晶富鎳NCM 可以減輕這些缺點，但大單晶顆粒中的離子擴散會降低其倍率性能。

在此，廈門大學楊勇教授、中南大學歐星副教授及瑞士聯邦材料科學與技術實驗室（EMPA）趙文高等人設計了一種原位改性策略以在單晶NCM88（SC-NCM88）顆粒表面構建鈉超離子導體型（NASICON）Li_1.4Y_0.4Ti_1.6PO₄ (LYTP) 層，形成連接活性粒子的均勻共形3D導電網絡。LYTP 網絡促進了SC-NCM88顆粒之間的鋰離子傳輸，減輕了機械不穩定性并防止了有害的晶相轉變。

當與鋰金屬負極結合使用時，基于含LYTP的SC-NCM88基正極的紐扣電池在 25°C 和2.75-4.4 V范圍內以5 C速率循環500 次后仍可實現130 mAh g^-1的高容量。在軟包鋰離子電池（石墨作負極）中的測試表明，含LYTP 的SC-NCM88正極在25°C及2.75-4.4 V 范圍內以0.5 C速率1000 次循環后容量保持率為85% 。這項研究為開發可在惡劣條件和實際面容量下工作的高能量密度單晶富鎳NCM正極提供了指導。

圖1. 軟包全電池的電化學性能

圖2. 電池循環過程中相變研究

In situ inorganic conductive network formation in high-voltage single-crystal Ni-rich cathodes, Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25611-6

3. 林志群&楊應奎Mater. Today: 用于可持續鋰離子電池的羰基聚合物鏈工程

羰基聚合物作為鋰離子電池的候選電極材料，由于其高容量、快速氧化還原動力學、鏈可設計性、豐富的資源、加工兼容性和機械靈活性而引起了廣泛關注。

在此，美國佐治亞理工學院林志群教授及中南民族大學楊應奎教授等人總結了用于鋰離子電池的羧基聚合物的最新進展。作者首先簡要概述了羰基聚合物的氧化還原機制和儲存機理，然后評估了分子結構和電化學性能之間的關系。通過定制羰基單元、間隔接頭、芳香共軛、構象、拓撲及其組合，特別關注鏈工程方面的基本理解和調控策略，還包括與導電碳結合以生產聚合物復合材料。此外，作者總結了聚合物的羰基利用，強調通過鏈工程提高電化學活性。

圖1. 羰基的一般氧化還原機制

最后，作者提出了當前的挑戰和未來研究方向的展望：（1）通過結構修飾（例如吸電子/給電子基團）和定位取代（例如雜原子）進行分子工程；（2）通過鏈結構的合理設計和可控合成的羰基聚合物大分子工程；（3）通過原位聚合和異位重組方法摻入導電碳，進行羰基聚合物復合材料的合成工程；（4）可逆氧化還原活性單元和聚合物鏈的拓撲結構的理論計算研究；（5）具有良好離子遷移率且與電極材料高度兼容的優化電解液體系對于實現高性能電池也很重要。本綜述旨在深入了解下一代高性能電池開發氧化還原聚合物的新興主題，以響應經濟和社會可持續發展的迫切需要。

圖2. 提升羰基聚合物電極電化學性能的鏈工程總結與展望

Chain engineering of carbonyl polymers for sustainable lithium-ion batteries, Materials Today 2021. DOI: 10.1016/j.mattod.2021.08.006

4. 顏清宇/李述周/文勇剛AM: 機器學習用于鋰離子電池材料開發和狀態預測

鋰離子電池 (LIB) 是現代社會至關重要的儲能設備。然而，其在能量密度、功率密度、循環壽命、安全性等方面的性能和成本仍然不盡如人意。為了進一步提高電池的性能，傳統的“試錯”過程需要進行大量繁瑣的實驗，計算化學和人工智能 (AI) 可以顯著加快新型電池系統的研發。

圖1. 新材料發現方法的發展

在此，新加坡南洋理工大學顏清宇、李述周及文勇剛等人總結了用于預測和發現電池材料以及估計電池系統的狀態的機器學習（ML）研究的進展。作者首先簡要介紹ML或AI在電池領域的應用的三種類別（規定性、描述性和預測性）；然后總結了關于ML在電池性能預測（電極、電解質、電池狀態）和新材料發現與設計的最新研究，并給出了成功示例。同時概述了在現實場景和集成框架中應用AI/ML的挑戰，包括數據采集稀缺性和成本安全問題等。

圖2. 綜述內容總結

為了應對這些挑戰，作者建議將不同性質的ML算法（即規定性、描述性和預測性ML/AL）集成到一個統一的框架中，以數字孿生為中心促進電池系統經濟中的先進應用。提議的框架包括三個模塊，即物理系統/場景、數字孿生和人工智能引擎。這三個模塊通過不同的力量（即人工智能能力）相互影響，具有數據豐富、效率和安全部署等優點。

圖3. 通過機器學習方法發現和設計電池材料的基本工作流程

Machine Learning: An Advanced Platform for Materials Development and State Prediction in Lithium-Ion Batteries, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202101474

5. 最新IF 25.405! 余彥&吳飛翔InfoMat: 用于高能量密度鋰電池的空氣穩定無機固態電解質的挑戰、策略和前景

固態電池被認為是有潛力的下一代儲能設備，具有更高的能量密度和更好的安全性。然而，大多數固態電解質（SSE）對空氣敏感，這導致了電池組裝復雜且昂貴，此外，界面也易受影響。

圖1. 不同SSE材料的性能雷達圖

為此，中科大余彥教授及中南大學吳飛翔教授等人總結了不同類型無機SSE的空氣穩定性相關問題以及相應的策略。首先概述了SSE和固態電池的發展歷史和優缺點。然后，選擇不同類型的SSE（硫化物、石榴石、鈣鈦礦、反鈣鈦礦、聚合物和NA/LISICON型SSE）作為例子來說明在空氣中的不利相互作用和影響。此外，作者總結了構建不同類型的空氣穩定無機SSE的有效策略。最后，提供了設計空氣穩定SSE的觀點，旨在實現在大氣中組裝高性能固態電池。

圖2. 當前固態電池SSE的挑戰和未來研究方向

作者認為，在空氣穩定的SSE中，首先要有排列有序的整體框架且鋰離子位于框架中心。在充放電循環中，將有一個鋰離子傳輸通道以滿足鋰離子在負極和正極之間有序傳輸。然后，還可以實現材料的優化和加速鋰離子傳輸，有利于快速充電和快速放電 SSB 的發展。這樣，將有可能實現具有安全性好、能量密度高、靜態和動態穩定性長、循環壽命長的空氣穩定全固態電池。

圖3. 未來在大氣中組裝固態電池的示意圖

Air-stable inorganic solid-state electrolytes for high energy density lithium batteries: Challenges, strategies, and prospects, InfoMat 2021. DOI: 10.1002/inf2.12248

6. 哈工大何偉東InfoMat: 用于實用鋰金屬電池的具有鋰潤濕和自氟化功能的聚苯并咪唑功能化電解質

鋰金屬被認為是最有前途的鋰電池負極材料。傳統的低極性商用聚丙烯/聚乙烯隔膜由于其剛性物理化學性質和鋰金屬的高反應性而無法支持高能量密度鋰負極的應用，導致致命的枝晶形成和與電解質的劇烈放熱反應。

在此，哈爾濱工業大學何偉東教授等人通過用不可燃的聚苯并咪唑 (PBI) 對聚偏二氟乙烯 (PVDF) 隔膜進行功能化來構建安全的室溫固態電解質膜，從而開發出一種鋰潤濕、阻燃的二元聚合物電解質。基于這種固體聚合物電解質 (SPE) 的無枝晶LiFePO₄電池25°C時在0.5 C (0.15 mA cm^-2)下提供127 mAh g^-1的放電容量，循環500次后容量保持率為87.5%。即使在 90°C下也能提供~85 mAh g^-1的容量，證明了PBI加入后熱穩定性大大增強。

圖1. 固體聚合物電解質的分子結構和設計理念

相場模擬和DFT計算表明，PBI的帶負電荷的苯并咪唑鏈與鋰雙(三氟甲烷磺酰)亞胺 (LiTFSI) 具有較好的親和力，并與鋰負極具有重疊電子密度。這使得鋰離子在室溫下加速導電，并在電解液/鋰金屬界面上均勻電沉積。SPE 還具有阻燃性，因為在路易斯堿咪唑環和 PBI 中苯并咪唑環的催化下，通過PVDF的脫氫/氟化在強熱條件下形成耐熱聚四氟乙烯和致密的阻熱石墨化碳層，而此前在傳統電解質中從未報道過這種耐火機制。

圖2. 基于該固體聚合物電解質電池的電化學性能

Polybenzimidazole functionalized electrolyte with Li-wetting and self-fluorination functionalities for practical Li metal batteries, InfoMat 2021. DOI: 10.1002/inf2.12247

7. 原長洲&秦國輝Angew: 用于高效儲鉀的聚二萘嵌苯二酰亞胺正極的有機-無機雜化工程

聚二萘嵌苯二酰亞胺（PDI）作為一種典型的共價有機骨架，因其豐富的氧化還原結構單元、有序的骨架和豐富的納米孔而在鉀的儲存中脫穎而出，但具有電導率低、可逆活性位有限、穩定性差等缺點。

在此，青島科技大學秦國輝副教授及濟南大學原長洲教授等人首次設計了一種獨特的層次化有機-無機雜化材料（PDI@Fe-Sn@N-Ti₃C₂T_x），其中雙金屬Fe和Sn原子（Fe-Sn）和納米級的PDI通過強烈的化學作用均勻地分布在N-Ti₃C₂T_x中。引入的N-Ti₃C₂T_x有利于提高PDI的電子導電性，為Fe-Sn的均勻沉積提供了錨定位點，并使PDI更易于與K⁺接觸。而極化的Fe-3d和Sn-5s軌道將高自旋電子從Fe-Sn輸運至N-Ti₃C₂T_x和PDI，導致PDI的最高占據分子軌道（HOMO）填充率較高。

圖1. PDI@Fe-Sn@N-Ti₃C₂T_x的合成及表征

由于其幾何特性、較強的配位相互作用、電子極化和成分協同作用，使得雜化體系具有更接近的氧化還原活性位點和加速的動力學行為。因此，PDI@Fe-Sn@N-Ti₃C₂T_x復合正極在可逆容量、倍率容量和循環穩定性方面表現出了優異的儲鉀性能。此外，基于PDI@Fe-Sn@N-Ti₃C₂T_x的PIB在極低的工作溫度下也表現出良好的靈活性和強大的適應性，突出了其作為穩定而低成本的PIB正極的巨大應用前景。

圖2. PDI@Fe-Sn@N-Ti₃C₂T_x復合正極的電化學性能

Organic-Inorganic Hybridization Engineering of Polyperylenediimide Cathodes for Efficient Potassium Storage, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202110261

8. 宮勇吉&張曉琨Nano Lett.: 自愈成核種子誘導的長壽命無枝晶鋰金屬負極

鋰（Li）種子成核被認為是實現均勻鋰沉積的有前途的策略。然而，團聚和粉化問題會迅速使成核種子失效，導致鋰枝晶在重復充電/放電過程中生長。

在此，北京航空航天大學宮勇吉教授及電子科技大學張曉琨副研究員等人報道了均勻裝飾在多孔碳層表面的具有自修復結構的液態鎵銦（GaIn）納米粒子（GaIn NPs@C）可以保護鋰金屬免受枝晶和死鋰的形成。GaIn NPs 在鍍鋰之前經歷鋰化反應，這導致形成Ga-In-Li合金并降低Li成核勢壘。此外，均勻分散的GaIn NPs 消除了鋰離子通量的不均勻性，緩解了電極邊緣或尖銳突起處的優先成核和沉積。更重要的是，在脫鋰后GaIn NPs 轉變回具有高變形能力的液態二元共晶，從而實現大體積變化引起的結構損傷的自修復。這使得GaIn NPs能夠維持誘導均勻Li成核和沉積的功能，并具有長期循環穩定性。

圖1. GaIn NPs@C的制備和表征

憑借這些優勢，GaIn NPs@C電極在超過400次循環中表現出極大改善的循環穩定性，平均庫侖效率高達99.03%，即使經過數百次循環也可以保持超低的成核過電位（接近0 mV）。對稱電池在1.0 mA cm^-2下循環壽命超過900 h，容量達2 mAh cm^-2。此外，與磷酸鐵鋰（LFP）正極配對的全電池具有優異的倍率性能和穩定的循環性能，在 0.5 C下可循環超過320次，具有高容量利用率（N/P = 1.875），表明在實際應用中具有巨大潛力。

圖2. 全電池的電化學性能

Self-Healing Nucleation Seeds Induced Long-Term Dendrite-Free Lithium Metal Anode, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02521

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