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1. Nat. Commun.：葡萄糖作粘結劑，顯著提升鋰硫電池性能！

電池頂刊集錦：Nat. Commun.、JACS、Adv. Sci.、Matter、AM、Mater. Today等

鋰硫電池作為儲能技術的可行性取決于解鎖其長期循環穩定性。大多數不穩定性源于多硫化物從正極的釋放和傳輸，這會造成鋰負極上苔蘚生長，從而導致電解液的持續消耗。因此，開發具有少多硫化物逸出量的耐用正極至關重要。

澳大利亞莫納什大學Mahdokht Shaibani、Matthew R. Hill、Mainak Majumder等人提出了一種糖基粘結劑體系（葡萄糖），由于其還原特性，它具有調節多硫化物的能力。此外，粘合劑在制備電極過程中可促進粘彈性細絲的形成，從而賦予硫正極所需的網狀微觀結構。

葡萄糖的重要貢獻可以概括為兩個方面。首先，葡萄糖是一種強還原劑，能夠將高階多硫化物轉化為低階多硫化物，同時還能提高多硫化物的保持能力——這些特性通過減緩多硫化物的穿梭來改善電池化學。其次，葡萄糖作為粘結劑液體的粘度調節劑具有很強的作用，這允許在典型電極制備過程中理想地成形粘彈性細絲，從而賦予硫正極所需的網狀微觀結構。

圖1 多硫化物吸附研究

利用上述協同效應，可獲得97%的硫利用率， 1000次的循環壽命和高容量保持率（500次循環后為1106 mAh g^-1，1000次循環后為700 mAh g^-1），同時實現> 99%的庫倫效率(CE)，這清楚地證明了對鋰金屬負極損害的減輕。進一步為證明該粘結劑體系的穩健性，作者制備了具有10.5 mg cm^-2的高負載量的正極，實現了12.56 mAh cm^-2的面容量和>98%的CE。此外，這項工作還制備出比能量高達206 Wh kg^-1的軟包電池原型，展示了實際應用的潛力。

圖2 CMC正極和CMC/葡萄糖正極之間的循環性能比較

A saccharide-based binder for efficient polysulfide regulations in Li-S batteries. Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25612-5

2. ACS Nano：固態鋰金屬電池中鋰穿透固態電解質和死鋰動力學的原位可視化

固態鋰金屬電池(SSLMBs)的兩個最大優勢是固態電解質(SSE)可抑制鋰枝晶并實現高能量密度鋰負極。然而，由于鋰枝晶生長導致短路，LMBs并未達到預期。事實上，鋰枝晶在SSE中比在液態電解質中更容易生長，但其原因尚不清楚。

燕山大學黃建宇、唐永福、張利強等人報道了通過原位透射電子顯微鏡觀察到的鋰枝晶穿透SSE和SSLMB中“死”鋰的形成動力學。

實驗的直接證據表明，強大的電化學機械應力會在SSE中產生裂紋，并直接驅動鋰穿透SSE。在沉積過程中，鋰枝晶在每個放電循環中會從新位置成核，然后在接下來的充電循環中產生新的“死”鋰，并且這個過程不斷重復，從而造成鋰源耗盡、庫侖效率下降并最終導致SSLMB失效。

圖1 延時TEM圖像顯示鋰枝晶穿透LLZTO并通過鋰沉積生成LLZTO碎片

最后作者指出了緩解SSLMB中鋰枝晶的潛在方向，即減小缺陷尺寸以增加SSE的機械應力，或降低SSE的電子導電性以緩解SSE中的鋰成核。

圖2 延時TEM圖像顯示鋰枝晶頂起LLZTO

In Situ Visualization of Lithium Penetration through Solid Electrolyte and Dead Lithium Dynamics in Solid-State Lithium Metal Batteries. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c04864

3. Adv. Sci.：快速充電下鋰離子電池的結構演化和轉化動力學

電動汽車（EV）用鋰離子電池（LIBs）的快速充電（<15分鐘）被廣泛認為是極大刺激電動汽車市場的關鍵因素，其實現主要受到Li⁺擴散緩慢的阻礙。

美國橡樹嶺國家實驗室Jue Liu、Zhijia Du等人為探究LIBs中Li⁺的擴散機理，通過原位中子粉末衍射研究了高面負載（2.78 mAh cm^-2）富鎳LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂ (NMC622)||石墨圓柱電池在不同充電倍率下的電極結構演變。

作者采用連續Rietveld精修獲得并分析了NMC622和石墨在中速和快速充電（從0.27C到4.4 C）期間的結構變化。結果，無論倍率如何，NMC622都表現出相同的結構演變。

圖1 原位中子衍射的實驗裝置

而對于Li_xC₆的相變，當充電速率增加時，階段I（LiC₆）在較低電荷狀態下的逐步嵌入期間出現較早，階段II（LiC₁₂）→階段I（LiC₆）轉變是快速充電期間的限速步驟。這通過使用JMAK模型定量研究LiC₁₂和LiC₆的演變進一步得到證實，其中Avrami指數n隨著充電倍率從0.27 C增加到4.4 C，從 ≈1.3減小到≈0.5。這表明階段II（LiC₁₂）→階段I（LiC₆）轉變是一維擴散控制的生長，隨著充電倍率增加，成核動力學降低。總之，這項研究闡明了對使用石墨負極的 LIBs倍率性能的全面理解和進一步優化。

圖2 不同充電倍率下石墨負極在充電過程中的相演變

Structural Evolution and Transition Dynamics in Lithium Ion Battery under Fast Charging: An Operando Neutron Diffraction Investigation. Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202102318

4. AM：鈉離子電池高性能負極NiCr₂S₄的儲鈉機理研究

贗層狀硫化物NiCr₂S₄作為鈉離子電池(SIBs)的負極材料表現出優異的電化學性能。

德國基爾克里斯蒂安·阿爾布雷希特大學Wolfgang Bensch等人通過基于同步輻射的X射線散射和吸收技術以及電化學測量研究了NiCr₂S₄的Na存儲機制。

其完全放電過程包括不可逆地生成嵌入納米晶Na₂S中的Ni⁰和Cr⁰納米粒子，從而縮短擴散長度，并以表面控制電荷存儲為主。在充電過程中，Ni⁰和Cr⁰被氧化，Na₂S被消耗，形成無定形的Ni和Cr硫化物。此外，作者發現將電壓窗口限制在 3.0-0.3 V會發生一種不尋常的鎳擠壓鈉嵌入機制：Ni²⁺可以可逆地從空位層擠出/嵌入，然后通過氧化還原過程形成納米晶fcc-Ni和NaCrS₂。

圖1 NiCr₂S₄的Na存儲機制示意圖

由于Na⁺可在放電和充電過程中在高度結晶的NiCr₂S₄和NaCrS₂之間穿梭，因此可實現3000次循環的卓越長期穩定性。該結果不僅為轉化材料的電化學提供了有價值的見解，而且考慮到可逆鎳擠壓鈉嵌入反應作為SIBs的新概念，擴展了層狀電極材料的范圍。

圖2 在電壓窗口為3.0-0.3 V時的電化學性質

Superior Sodium Storage Properties in the Anode Material NiCr₂S₄ for Sodium-Ion Batteries: An X-ray Diffraction, Pair Distribution Function, and X-ray Absorption Study Reveals a Conversion Mechanism via Nickel Extrusion. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202101576

5. ACS Energy Lett.：打破常規，重新審視鹽包水電解液優異性能的原因

水系鋅電池在電網規模儲能方面的應用受到其較差可逆性和競爭性水分解反應的限制。最近發明的鹽包水(WIS)電解液概念提供了一條新途徑，可實現穩定且高度可逆的水系鋅電池化學。

美國芝加哥大學Andrei Tokmakoff、科羅拉多大學Michael F. Toney、圣母大學Edward J. Maginn等人采用組合的X射線總散射、X射線吸收光譜、FTIR光譜和經典分子動力學模擬研究了混合Zn(TFSI)₂和LiTFSI WIS電解質中的Zn²⁺溶劑化結構。

在這里，Zn(TFSI)₂的濃度為1 m，LiTFSI的濃度為1、5、10 和20 m。模擬結果的準確性通過實驗性X射線總散射和FTIR進行了驗證。結果發現，添加1 m Zn(TFSI)₂后，Li⁺溶劑化結構沒有改變，并且與LiTFSI WIS電解液中的相似。本研究中使用的各種實驗和模擬技術都表明，這些混合WIS電解液具有相同的溶劑化結構，即Zn(H₂O)₆ ²⁺。即使在最高鹽濃度下，在Zn²⁺的第一個溶劑化殼中也不存在顯著程度的TFSI?陰離子。

圖1 基于具有不同LiTFSI濃度的1 m Zn(TFSI)₂水溶液的MD模擬

此外，作者在373 K下也進行了模擬，結果發現了相同的溶劑化結構。這些發現與之前提出見解有根本的不同。這項工作的意義是雙重的。首先，必須重新審視之前對該系統異常高穩定性的解釋，即隨著鹽濃度的增加，TFSI?從Zn²⁺溶劑化環境中取代水。整體溶劑化環境的變化似乎不是報道的電化學性能的原因。其次，需要進行額外的工作來解釋潛在的機制。作者認為界面電化學過程最有可能發揮重要作用，未來的實驗和計算研究應致力于了解高濃度水系電解液的界面結構、反應性和動力學。

圖2 (a)自由和配位TFSI?在 Zn²⁺?O(TFSI)相互作用方面的實驗和計算概率(b)Zn(TFSI)₂水溶液中Zn²⁺和O(TFSI)之間計算的徑向分布與Zn(TFSI)₂濃度的函數

Water or Anion? Uncovering the Zn²⁺ Solvation Environment in Mixed Zn(TFSI)₂ and LiTFSI Water-in-Salt Electrolytes. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01624

6. Matter：理解混合離子-電子傳導引起的固態電解質中金屬傳播

金屬滲透到固態電解質（SE）中是阻礙固態電池實際應用的關鍵問題之一。

美國加利福尼亞大學Gerbrand Ceder等人研究了SE的電子電導率可能導致SE內金屬沉積和斷裂的條件。

作者確定了SE中空隙填充的三個不同階段（金屬沉積開始、金屬生長和金屬壓縮）。完成每個階段所需的時間是推導出來的，并且與空隙中沉積引起的壓力有關，當空隙中產生的壓力大于SE材料可以承受的最大壓力時，負極附近SE中的微米級隔離空隙可以被金屬快速填充并破裂。此外，作者系統地研究了空隙幾何形狀（孔徑、位置）、SE材料特性（離子/電子電導率和斷裂韌性）和電極化學勢對空隙中金屬沉積的影響。

圖1 SSB電池中的電位和電流密度分布

研究發現，負極電壓、電流密度和整體電池電位在確定SE中金屬沉積的脆弱性方面起著非常重要的作用?；谏鲜龇治?，作者提出了兩種減少/防止電子電導驅動的金屬傳播的有效策略，包括表面涂層（或致密化）和負極合金化。

圖2 由空隙填充引起的連續開裂的示意圖

Understanding metal propagation in solid electrolytes due to mixed ionic-electronic conduction. Matter 2021. DOI: 10.1016/j.matt.2021.08.004

7. JACS：自給自足，會自充電的鋅-有機電池！

鋅有機電池正引起廣泛關注，但其能量密度受到有機正極低容量（<400 mAh g^-1）和電位（<1 V vs. Zn/Zn²⁺）的限制。

復旦大學王永剛等人報道了一種長壽命、高倍率的鋅-有機電池，它由聚（1,5-萘二胺）（poly(1,5-NAPD)）正極、鋅箔負極和堿性電解液（6 M KOH + 0.2 M Zn(CH₃COO)₂）組成，其中正極反應基于K⁺和C=N基團之間的配位反應（即 C=N/C-N-K轉化）。

有趣的是，作者發現放電后的鋅-有機電池可以在O₂的存在下快速恢復到初始狀態，即進行化學自充電，理論計算表明放電正極中的K-N 鍵很容易被O₂通過氧化還原反應破壞。

圖1 Poly(1,5-NAPD)//Zn電池的化學自充電機制

得益于優異的自充電能力，該有機正極可在高倍率下進行100次恒電流放電/化學充電循環，這使得有機正極實現了16264 mAh g^-1的累積容量，相應的鋅-有機電池表現出創紀錄的625.5 Wh kg^-1高能量密度。

圖2 Poly(1,5-NAPD)//Zn電池的自充電性能

Chemically Self-Charging Aqueous Zinc-Organic Battery. Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c06936

8. Mater. Today：固態鋰金屬電池中的聚合物電解質和界面

基于聚合物電解質的固態鋰金屬電池（SSLMBs）是具有高安全性和穩定性的高能電化學儲能有前景的候選者。此外，聚合物電解質的固有特性以及電解質與電極之間的界面接觸對于決定固態鋰金屬電池的綜合性能起到了關鍵作用。

北京工業大學尉海軍、郭現偉等人概述了聚合物電解質的研究進展、界面問題和穩定界面接觸的補救策略。

首先討論了聚合物電解質的發展和功能單元調整的設計策略。在此，簡要總結了各種聚合物電解質的發展，重點關注具有官能團的結構、離子傳輸機制和化學/電化學穩定性，以及為SSLMBs選擇具有高離子電導率和寬電化學穩定性窗口的聚合物電解質。同時，主要討論了通過調整功能單元來設計聚合物電解質的策略。

圖1 基于聚合物電解質的具有多個界面的SSLMB的架構

然后介紹了聚合物電解質和正極/負極之間的界面，包括界面問題、穩定界面接觸的補救策略以及原位聚合以提高界面兼容性和組裝性能良好的SSLMBs。最后，提出了通過功能單元調整合理設計聚合物電解質的觀點，以及增強界面接觸的有效方法，旨在促進基于聚合物電解質的高性能SSLMB的實際應用。

圖2 各種聚合物電解質中離子遷移機制的示意圖

Polymer electrolytes and interfaces in solid-state lithium metal batteries. Materials Today 2021. DOI: 10.1016/j.mattod.2021.08.005

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