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1. Stefano Passerini教授Nature子刊：含硅負(fù)極和嵌入型正極的高能鋰離子電池的產(chǎn)業(yè)化

?電池頂刊集錦：Nat. Commun.、AEM、AFM、NML、Angew、Small等最新成果

利用硅（Si）、硅基（Si-B）和硅衍生物（Si-D）負(fù)極與高容量/高電壓嵌入型正極（IC）相結(jié)合的可充電鋰基電池技術(shù)引起了廣泛關(guān)注。這源于它們實(shí)際上可實(shí)現(xiàn)的能量密度，為電動汽車和可再生能源提供了新途徑。然而，這種高能系統(tǒng)受到其復(fù)雜化學(xué)和內(nèi)在缺點(diǎn)的限制。

圖1. 多年來鋰離子電池的發(fā)展概況

在此，德國卡爾斯魯厄理工學(xué)院Stefano Passerini教授及亞琛工業(yè)大學(xué)Egbert Figgemeier等人對由Si/Si-B/Si-D負(fù)極與IC正極材料制成的可充電電池進(jìn)行了深入剖析。作者首先提供了對電極材料的詳細(xì)分析，確立了電池級性能與原子/材料級屬性之間的相關(guān)性，總結(jié)了Si/Si-B/Si-D||IC電池面臨的挑戰(zhàn)：為了將該技術(shù)商業(yè)化，Si/Si-B/Si-D負(fù)極會遭受非常大的體積變化，IC正極主要受其化學(xué)/電化學(xué)不穩(wěn)定性（如陽離子置換、過渡金屬離子的溶解、活性氧釋放等）影響。

圖2. 電池級性能與原子/材料級特性之間的相關(guān)性

在器件方面，作者指出產(chǎn)業(yè)化時(shí)應(yīng)考慮各種標(biāo)準(zhǔn)以充分評估電池的性能，即能量效率、使用壽命（循環(huán)/日歷壽命）、能量密度、倍率性能、穩(wěn)定性、安全性和成本等，并以此為目標(biāo)給出了緩解策略（包括庫倫效率和能量效率方面、電解液設(shè)計(jì)、預(yù)鋰化、聚合物粘結(jié)劑的設(shè)計(jì)、Si負(fù)極顆粒和合金工程等）。最后提出了當(dāng)前電池發(fā)展的前景、對未來研究方向的洞察以及推進(jìn)Si/Si-B/Si-D||IC電池發(fā)展的指導(dǎo)方針。

圖3. Si/Si-B/Si-D||IC電池的挑戰(zhàn)和解決方案

Production of high-energy Li-ion batteries comprising silicon-containing anodes and insertion-type cathodes, Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25334-8

2. 姚亞剛&洪果AEM: 水系Zn/MnO₂電池中雙電子氧化還原的精確質(zhì)子再分布

傳統(tǒng)鋅/二氧化錳 (Zn/MnO₂) 電池中的液體電解質(zhì)易導(dǎo)致從MnO₂到 MnOOH的單電子氧化還原的容量限制，Mn損失及容量退化等問題。

為了克服這些挑戰(zhàn)，南京大學(xué)姚亞剛教授及澳門大學(xué)洪果教授等人提出了一種關(guān)于在水凝膠電解質(zhì)中精確質(zhì)子重新分布的新想法，用于優(yōu)選的雙電子氧化還原反應(yīng)。具體而言，水凝膠中的酸性層與MnO₂正極相鄰以維持雙電子氧化還原，中性層與鋅負(fù)極相鄰以抑制枝晶生長，二者被弱堿性層隔開以固定質(zhì)子分布。作者證明了MnO₂/Mn²⁺的雙電子氧化還原和負(fù)極保護(hù)在電池性能中起著關(guān)鍵作用。

圖1. 三層水凝膠電解質(zhì)的合成路線

驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)表明，基于該電解質(zhì)的電池在0.05 A g^-1時(shí)的比容量為516 mAh g^-1，并且在5 A g^-1時(shí)5000次循環(huán)后的容量保持率為93.18%，而無需在電解液中添加額外的Mn²⁺。更重要的是，使用三層電解質(zhì)的纖維狀Zn/MnO₂電池可以維持2000次循環(huán)，在 1 A g^-1時(shí)具有235 mAh g^-1的高初始容量，經(jīng)180°折疊6000次后，仍可保持99.54% 的容量。當(dāng)集成到衣服或便攜式配件中時(shí)，纖維電池在可穿戴電子產(chǎn)品中也顯示出巨大的潛力。

圖2. 纖維狀Zn/MnO₂電池的穩(wěn)定性和柔韌性測試

Precise Proton Redistribution for Two-Electron Redox in Aqueous Zinc/Manganese Dioxide Batteries, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102055

3. 許冠南/邵宗平等AEM: 原位生成的非晶磷酸鹽作為高性能鉀離子電池的緩沖材料

作為金屬離子電池的負(fù)極，金屬磷化物由于其巨大的體積膨脹和不穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面（SEI），通常會遭受嚴(yán)重的容量下降，特別是鉀離子電池（PIB）。

為了解決這些問題，澳門大學(xué)許冠南教授、南京工業(yè)大學(xué)邵宗平教授及東英吉利大學(xué)Kwan San Hui等人提出將非晶磷酸鹽作為緩沖材料。作者以紅磷 (RP) 和相應(yīng)的金屬氧化物 (MO_x) 作為起始材料，通過一步球磨法制備了10種嵌入原位形成的非晶磷酸鹽的金屬磷化物復(fù)合材料。作者選擇磷化鋅復(fù)合材料作為PIB負(fù)極進(jìn)行進(jìn)一步研究，受益于對體積變化的有效抑制，在基于KFSI的電解液的電極表面上形成了富含KF的SEI。

圖1. 循環(huán)后電極形態(tài)和SEI的表征

因此，磷化鋅復(fù)合材料表現(xiàn)出高可逆比容量和出色的長期循環(huán)穩(wěn)定性（經(jīng)過倍率性能測試后，0.1 A g^-1下350 次循環(huán)后容量為476 mAh g^-1，1.0 A g^-1下6000次循環(huán)后為177 mAh g^-1)，在所有報(bào)道的PIB金屬磷化物基負(fù)極中實(shí)現(xiàn)了最佳循環(huán)性能。這項(xiàng)研究提出了一種低成本且有效的策略，以指導(dǎo)金屬磷化物作為PIB 高性能負(fù)極的開發(fā)。

圖2. 鉀離子全電池的電化學(xué)性能

Metal Phosphides Embedded with In Situ-Formed Metal Phosphate Impurities as Buffer Materials for High-Performance Potassium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101413

4. 李山東/王霞/吳興隆AFM: 具有異常高Na⁺遷移率和超薄SEI的ZnSe負(fù)極

過渡金屬硒化物由于其高比容量和低成本在堿金屬離子電池中得到了廣泛的應(yīng)用。然而，它們在循環(huán)過程中的反應(yīng)動力學(xué)和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性通常很差，并且鋰/鈉/鉀的存儲行為也存在不明確的差異。

在此，青島大學(xué)李山東教授、王霞副教授及東北師范大學(xué)吳興隆教授等人通過理論計(jì)算和電化學(xué)研究證明，與Li⁺和K⁺相比，ZnSe具有更好的Na⁺擴(kuò)散動力學(xué)（包括更低的擴(kuò)散勢壘、更小的活化能和更高的擴(kuò)散系數(shù)）。ZnSe基負(fù)極的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)包括摻氮碳（N,C）和三維有序分層孔（3DOHP），從而形成3DOHP ZnSe@N,C雜化結(jié)構(gòu)，并結(jié)合調(diào)節(jié)的固體電解質(zhì)界面(SEI)，顯著提高了Na⁺反應(yīng)動力學(xué)，并適應(yīng)了體積變化。

圖1. 3DOHP ZnSe@N,C雜化物的合成與表征

因此，所得的3DOHP ZnSe@N,C電極表現(xiàn)出出色的倍率性能和良好的循環(huán)穩(wěn)定性。用于鈉離子電池（SIBs）時(shí)，該電極在10 A g^-1下800次循環(huán)后的容量達(dá)到241.6 mAh g^-1，這源于提高的導(dǎo)電性和縮短的離子擴(kuò)散路徑。同時(shí)形成了超薄且穩(wěn)定的SEI，有機(jī)組分中Na₂CO₃/NaF含量較低，促進(jìn)了Na₂Se的吸附。此外，原位研究進(jìn)一步揭示了3DOHP ZnSe@N,C雜化物中的儲鈉機(jī)制。這項(xiàng)研究為設(shè)計(jì)用于SIBs的高性能電極材料提供了新的視角。

圖2. 鈉離子電池的電化學(xué)性能

3D Ordered Porous Hybrid of ZnSe/N-doped Carbon with Anomalously High Na⁺ Mobility and Ultrathin Solid Electrolyte Interphase for Sodium-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202106194

5. 時(shí)玉萌&田冰冰Angew: 多功能3D聚乙烯醇-硼砂層的合理設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)無枝晶鉀金屬電池

K金屬因其高容量和低工作電位而成為K離子電池的最佳負(fù)極，但由于不穩(wěn)定的固體電解質(zhì)中間相（SEI）和連續(xù)的K枝晶生長，導(dǎo)致電池存在容量衰減快和安全性差等問題。

為此，深圳大學(xué)時(shí)玉萌教授、田冰冰等人合理設(shè)計(jì)了一種3D 聚乙烯醇-硼砂交聯(lián)膜（PVA-Borax）涂覆在裸銅集流體表面，實(shí)現(xiàn)了無枝晶的鍍鉀/剝離過程。基于硼酸根和PVA的羥基發(fā)生的脫水縮合反應(yīng)，這種3D聚乙烯醇-硼砂層具有交聯(lián)結(jié)構(gòu)和高彈性。此外，這種保護(hù)層具有良好的潤濕性、高的K離子擴(kuò)散率和良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，能夠?qū)崿F(xiàn)“均勻的底層鍍鉀”行為，從而表現(xiàn)出穩(wěn)定的電化學(xué)性能。

圖1. PVA與硼砂薄膜交聯(lián)過程示意圖及集流體表征

因此，基于含PVA-Borax的Cu集流體（PVA-Borax@Cu) 的電池在電流密度為0.5 mA cm^-2時(shí)表現(xiàn)出700 h的穩(wěn)定循環(huán)壽命，在1 mA cm^-2下在10% 放電深度（DOD）下循環(huán)500 h而沒有枝晶形成。即使在25% DOD和50% DOD的高利用率下，基于PVA-Borax@Cu的電池也分別表現(xiàn)出180和100 h的穩(wěn)定循環(huán)。這種多功能三維PVA-硼砂復(fù)合層的合理設(shè)計(jì)，保證了無枝晶鍍鉀/剝離過程，對鉀金屬電池的發(fā)展具有重要意義。

圖2. 鉀金屬電池的電化學(xué)性能

Towards dendrite free potassium metal batteries: A rational design of multifunctional 3D polyvinyl alcohol-borax layer, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202111753

6. 湖南大學(xué)&烏爾姆亥姆霍茲研究所NML: 含氧官能團(tuán)調(diào)節(jié)碳/電解液界面特性以增強(qiáng)K⁺存儲

研究發(fā)現(xiàn)，含氧官能團(tuán)可有效提高碳質(zhì)材料的K⁺存儲性能，但是，性能增強(qiáng)背后的機(jī)制尚不清楚。

在此，湖南大學(xué)劉繼磊教授、胡愛平教授、彭玉凡以及德國烏爾姆亥姆霍茲研究所Zhen Chen等人報(bào)道了與原始石墨相比，使用氧摻雜氧化石墨 (GO) 作為鉀離子電池 (PIB) 的負(fù)極材料具有更高的倍率性能和更好的長期循環(huán)性能。原位拉曼光譜闡明了吸附-插層混合K⁺存儲機(jī)制，認(rèn)為容量增強(qiáng)主要與新引入的氧位點(diǎn)處的可逆K⁺吸附/解吸附相關(guān)。

圖1. 石墨和GO樣品的電化學(xué)性能

結(jié)果表明，C=O 和COOH而非C-O-C和OH基團(tuán)有助于提高容量。基于原位傅里葉變換紅外（FT-IR）光譜和原位電化學(xué)阻抗譜（EIS），作者發(fā)現(xiàn)含氧官能團(tuán)可以調(diào)節(jié)固體電解質(zhì)界面（SEI）的成分，導(dǎo)致形成高度導(dǎo)電、完整和穩(wěn)固的SEI。這項(xiàng)研究揭示了基于GO的PIB的K⁺存儲機(jī)制，并在氧官能團(tuán)的類型/含量與SEI的調(diào)節(jié)組成之間建立了明確的關(guān)系。

圖2. 原位FT-IR表征

Oxygen-Containing Functional Groups Regulating the Carbon/Electrolyte Interfacial Properties Toward Enhanced K⁺Storage, Nano-Micro Letters 2021. DOI: 10.1007/s40820-021-00722-3

7. 麥立強(qiáng)&何亮Small: 一種具有超高倍率能力的耐用Ni-Zn微電池

小型化電子設(shè)備的供電設(shè)備非常需要具有良好維護(hù)的容量和高速率性能。盡管 Ni-Zn 微電池可以在一定程度上滿足需求，具有固有的快速動力學(xué)，但由于重復(fù)的晶格應(yīng)變，它仍然遭受不可逆的結(jié)構(gòu)退化。

在此，武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)教授、何亮副研究員等人通過原位電化學(xué)方法，包括納米多孔鎳的重構(gòu)和外延Zn(OH)₂納米相的引入，合理構(gòu)建了具有超高倍率性能的穩(wěn)定Ni-Zn微電池。相互連接的納米多孔鎳的表面重建能夠提供足夠的導(dǎo)電性和反應(yīng)位點(diǎn)。為了保持高反應(yīng)性表面，在電還原過程中引入鋅離子，將氧化的 Ni-NiOOH還原為Ni-Ni(OH)₂/Zn(OH₎₂。外延非活性Zn(OH)₂部分極大地緩解了質(zhì)子嵌入/提取過程中的結(jié)構(gòu)變形。

圖1. 鎳微電極制作示意圖

因此，制備的鎳微電極在電流密度放大500倍時(shí)表現(xiàn)出63.8% 的容量保持率，并且改性氫氧化物有助于多孔結(jié)構(gòu)的良好穩(wěn)定性（10000次循環(huán)后容量保持率為 92%）。此外，當(dāng)以實(shí)用指標(biāo)測量組裝的Ni-Zn微電池時(shí)，可獲得出色的功率密度 (320.17 mW cm^-2) 和穩(wěn)定的快速充電性能（在3500次循環(huán)中容量保持率超過 90%）。這種納米結(jié)構(gòu)的表面重建策略為電極結(jié)構(gòu)的優(yōu)化提供了新的方向，豐富了集成微電子的高性能輸出單元。

圖2. 組裝的微型電池的電化學(xué)性能

A Durable Ni–Zn Microbattery with Ultrahigh-Rate Capability Enabled by In Situ Reconstructed Nanoporous Nickel with Epitaxial Phase, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202103136

8. 武培怡&焦玉聰Small: 實(shí)現(xiàn)水系鋅電池?zé)o枝晶和副反應(yīng)的電解液添加劑

水系鋅離子電池由于安全性高、成本低，在下一代可穿戴電池方面具有巨大的潛力。然而，不可控的枝晶生長和可忽略的零下溫度性能阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。

在此，東華大學(xué)武培怡教授、焦玉聰研究員等人將二甲基亞砜（DMSO）作為添加劑加入ZnSO₄電解液中形成2 M ZnSO₄/H₂O-DMSO 混合電解液，其具有以下優(yōu)點(diǎn)：1) 對Zn²⁺具有更高的結(jié)合能，調(diào)節(jié)Zn離子溶劑化結(jié)構(gòu)以避免副反應(yīng)和枝晶；2) 為Zn (002) 面提供更高的吸附能，這將引導(dǎo)Zn沉積形成Zn (002) 織構(gòu)，而不會形成枝晶。3) 由于DMSO和H₂O之間的氫鍵，在零度以下時(shí)電解液的凝固點(diǎn)降低，游離H₂O分子減少，進(jìn)一步減輕副反應(yīng)。

圖1. Zn²⁺溶劑化結(jié)構(gòu)以及不同電解液中的成核和沉積行為

因此，對稱Zn/Zn電池可以在20°C下保持超過2100小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán)，在-20°C 下循環(huán)1200小時(shí)以上，而不會形成枝晶和副產(chǎn)物。此外，Zn/MnO₂電池在20°C 下可穩(wěn)定運(yùn)行3000次以上，在-20°C 下可穩(wěn)定運(yùn)行300次以上。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)各種溫度下的高性能和無枝晶的水系鋅離子電池提供了一種簡便可行的策略。

圖2. Zn/MnO₂全電池的電化學(xué)性能

Immunizing Aqueous Zn Batteries against Dendrite Formation and Side Reactions at Various Temperatures via Electrolyte Additives, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202103195

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