硫基水系電池 (SAB) 具有高理論容量 (1672 mAh g-1)、兼容的潛力和低成本而引起了廣泛。盡管如此,SAB 的潛在電化學機制仍不清楚,包括復雜的熱力學演變和動力學指標。為此,復旦大學晁棟梁教授等人建立了一種從理論到應用的方法論,考慮了SAB 的電化學理論、當前問題、優(yōu)化策略和適用設備。對當前SAB的相關電化學,包括熱力學演化、動力學指標和氧化還原路線進行了嚴格分析,它們實際上是相互關聯(lián)的。因此,建議采用協(xié)同策略來應對窄電化學穩(wěn)定窗口(ESW)、不可逆的熱力學反應、動力學不足以及器件級問題。pH 調節(jié)、氧化還原耦合、活性調節(jié)、電解液優(yōu)化、膜工程和電極改性應協(xié)同考慮來應對氧化還原液流SAB、氧化物SAB和金屬SAB中存在的挑戰(zhàn)。圖1. SAB的優(yōu)勢和劣勢總結在未來高性能SAB的設計中,作者建議在以下幾個方面進行:(1)進一步表征基礎熱力學參數(shù)和動力學指標,確認SAB中速率決定步驟;(2)構建完善化學輔助電化學理論;(3)闡明化學結構-功能關系,特別是電極和膜上的多孔結構控制;(4)開發(fā)基于半導體化學的活性材料和催化劑的帶隙可調異質結,以提高導電性和親和力;(5)從內在和外在擴展S-S氧化還原。圖2. SAB的問題到策略Sulfur-Based Aqueous Batteries: Electrochemistry and Strategies, Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c06923