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1. Angew：回收“死鋰”提高實用鋰金屬電池兩倍壽命

高能量密度鋰金屬電池由于不斷的非活性鋰積累，并伴隨著電解液和活性鋰儲層的消耗，導致電池壽命短，嚴重降低了電池的循環性能。

清華大學張強等人證明通過碘化錫(SnI₄ )引發的三碘化物/碘化物 (I₃^–/I^–)氧化還原對可以回收非活性鋰。

首先，I₃^–的還原可將非活性鋰轉化為可溶性LiI。隨后，LiI擴散到正極側，可以被脫鋰的正極氧化，實現正極的鋰化。正極中的鋰離子可以在后續的電化學過程中重復使用，而I₃^–則被復制并持續回收無活性的鋰。

此外，低溫透射電鏡表明，引入的Sn不僅可以作為碘物種的載體，還可以以犧牲的方式減少I₃^–對活性鋰的額外腐蝕。因此，在工作的Li|LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂電池中，通過可逆的I₃^–/I^–氧化還原對可顯著回收累積的非活性鋰，從而將電池壽命提高兩倍。這項工作提出了一個創造性的解決方案，回收非活性鋰，以延長實用鋰金屬電池的壽命。

圖1 電化學性能

圖2 非活性Li回收策略的示意圖

Reclaiming Inactive Lithium with a Triiodide/Iodide Redox Couple for Practical Lithium Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202110589

2. ACS Nano：1.2 mm超厚電極的規模化制備

具有高面積容量的厚電極是最大化電池能量密度的直接方法，但厚電極的發展同時面臨制造挑戰和電子/離子傳輸限制。

美國德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華、石溪大學Esther S. Takeuchi等人通過簡便、可擴展的模板化相轉化方法，構建了具有超高活性材料負載量和高效傳輸網絡的低曲折度LiFePO₄(LFP)電極。

相轉化是一種用于可規模化生產具有分級孔結構膜的流行方法。所制備的膜通常由三層組成，即漿液和非溶劑界面處的表層，具有指狀大孔的中間層，以及漿液和模具界面處的海綿層。當用作電極時，相對致密的表層會干擾電解液滲透和物質傳輸，導致倍率容量有限，尤其是在厚電極中。通過在相轉化之前應用網格并在之后去除它，可以剝離表層，并打開垂直排列的微通道，從而形成幾乎穿過電極的開放、均勻的微通道。微通道分級結構不僅大大促進了浸漬電解液中Li⁺的傳輸，而且還通過碳化聚合物包裹提供了連續的電子傳輸網絡。此外，由于聚合物在相轉化過程中的即時固化，實現了強電極粘附，這支持具有機械堅固性的超厚電極的制備。

受益于結構優勢，超厚雙層LiFePO₄電極（高達 1.2 mm）在高面積負載（高達 100 mg cm^-2）下顯示出倍率性能和循環穩定性的顯著改善。此外，模擬和原位結構表征也揭示了快速傳輸動力學。結合可擴展的制備，作者提出的策略為以低成本設計實用的高能量/功率密度電極提供了一種有效的替代方案。

圖1 三層LFP電極的形貌和物理性質

圖2 雙層和三層LFP電極的電化學性能

Ultrahigh-Capacity and Scalable Architected Battery Electrodes via Tortuosity Modulation. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c06491

3. JACS: 鈉金屬電極不能在常用醚類電解液中快速充放電

作為鋰金屬負極的低成本替代品，鈉金屬負極在高能電池中的應用越來越受到關注。盡管為提高鈉金屬電極的可逆性和循環壽命進行了廣泛的研究，但它們的倍率性能，即在高電流下鈉金屬的電化學沉積和剝離，尚未得到充分的研究。

美國耶魯大學王海梁、賓夕法尼亞大學Joseph S. Francisco等人報道與更廣泛研究的鋰金屬電極（可以承受高達20 mA/cm²的高電流密度）不同，鈉金屬電極不能在常用醚類電解液中快速充電或放電。

快速充電，即金屬沉積，存在將電解液分解成電化學惰性Na(I)固體物種的嚴重副反應。快速放電，即金屬剝離，會因局部Na去除而失效，這會破壞與集流體的電接觸。雖然快速充電失效是永久性的，但快速放電造成的容量損失可以通過在低放電電流下重建電氣連接而恢復。

密度泛函理論(DFT)計算表明，與Li相比，Na的不利剝離行為源于其較低的表面能和剝離能。當以高速率充電時，沉積的Na中含有大量電解液分解產生的永久性非活性鈉物種，導致電極失效。在此基礎上，作者提出可以考慮采用三維電極制備和電解液工程等方法來提高鈉金屬電極的倍率性能。

圖1 Na金屬電極的倍率性能測試

圖2 Na的沉積/剝離SEM圖像

Mechanistic Insights into Fast Charging and Discharging of the Sodium Metal Battery Anode: A Comparison with Lithium. Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c06794

4. EnSM：具有100000次循環壽命的高壓K/Zn雙離子電池

使用低成本鋅金屬負極的可充鋅基電池（RZBs）對于大規模儲能是可行的，但目前的發展受到性能不佳的限制。

中山大學王成新等人構建了一個基于六氰基鐵酸鋅(ZnHCF)正極、鋅金屬負極和非水K⁺/Zn²⁺混合離子電解液的特殊雙離子電池(DIBs)。

圖1 ZnHCF的晶體結構和形貌

與通常的DIBs類似，正極和負極分別涉及K⁺嵌入/脫出和Zn²⁺/Zn沉積/剝離反應。在放電過程中，K⁺可以在高于1.7 V的高工作電壓下占據所有腔體，從而避免Zn²⁺插入。在這種情況下，K⁺在充電/放電過程中作為ZnHCF中的唯一電荷載流子。更重要的是，ZnHCF在重復K⁺嵌入/脫出過程中表現出零應變特性，最大限度地減少了結構破壞。有趣的是，K⁺還起到了負極側靜電屏蔽的作用。K⁺可覆蓋Zn表面并在具有高電荷密度的突起尖端上積累，形成靜電屏蔽，迫使隨后的 Zn²⁺沉積到低洼區域直至均勻生長，從而大大提高了Zn負極的循環穩定性。

基于這些優勢，DIBs在50 mA g^-1下提供了77 mAh g^-1的容量和2110次循環后88%的容量保持率，達到了ZnHCF的理論容量。值得注意的是，該電池表現出驚人的循環穩定性（在2000 mA g^-1的高電流密度下循環100000次后容量保持率為74%）和有吸引力的倍率性能（5000 mA g^-1時為47 mAh g^-1），兩者都是可與許多水系電池和超級電容器相媲美。

圖2 選擇性嵌入過程的圖示

圖3 ZnHCF/Zn電池的電化學性能

High-Voltage K/Zn Dual-Ion Battery with 100000-Cycles Life Using Zero-Strain ZnHCF Cathode. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.017

5. Nano Energy：異質結構催化劑實現界面主導的Li₂S成核行為助力鋰硫電池

鋰硫電池（LSBs）因其高能量密度和低成本在過去幾十年中受到廣泛關注。然而，LSBs的實際應用受到可溶性中間多硫化鋰（LiPSs）的嚴重穿梭以及絕緣Li₂S的不可控沉積的阻礙，這限制了活性物質的利用并減緩了氧化還原動力學。

美國華盛頓大學曹國忠等人采用具有相似低電阻率的MoO₂和α-MoC構建MoO₂/α-Mo納米復合材料作為多功能電催化劑，以研究異質界面對硫物種氧化還原過程和Li₂S沉積行為的影響。。

電子電導率的微小差異使其不同于傳統的捕獲-擴散-轉換模型。DFT計算結果進一步表明，與MoO₂和α-MoC相比，MoO₂/α-MoC異質界面對LiPSs及其放電產物Li₂S表現出更強的親和力，這有利于促進后續的轉化過程并誘導Li₂S的非均相成核和三維沉淀。因此，MoO₂/α-MoC異質界面不僅可以有效促進Li⁺擴散和電荷轉移，還可以為硫物種提供吸附和催化位點，從而改善硫物種的氧化還原動力學，同時促LiPSs的轉化。

通過在正極中引入少量MoO₂/α-MoC催化劑，電池在0.2和3 C下分別達到了1177和695 mAh g^-1的高容量。此外，通過使用MoO₂/α-MoC功能夾層，具有高硫負載正極(5.0 mg·cm^-2)和低電解液(6-7 μL·mg^-1)的電池表現出穩定的循環性能，在0.5 C下循環100次后達到829 mAh·g^-1并具有85 %的容量保持率。這項工作提供了對加速氧化還原轉化過程和通過構建二維異質界面促進Li₂S沉積行為的理解。

圖1 材料合成及表征

圖2 鋰硫電池的電化學性能

Interfaces-dominated Li2S Nucleation Behaviour Enabled by Heterostructure Catalyst for Fast Kinetics Li-S Batteries. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106452

6. ACS Cent. Sci.：機器學習方法預測摻雜鋰鎳鈷錳正極材料的放電容量

了解循環放電容量的主要摻雜特性對于設計和發現用于鋰離子電池的新型摻雜鋰鎳鈷錳（NCM）氧化物正極至關重要。

英國倫敦大學學院Kwang-Leong Choy、Tengyao Wang等人應用六種機器學習回歸算法研究了168種不同摻雜NCM體系（NCM-333、NCM-523、NCM-622 和 NCM-811）的結構、元素特征與其各自的初始放電容量（IC）和第50次循環放電容量（EC）的相關性。

首先，皮爾遜相關系數研究表明鋰含量比率與兩個放電容量高度相關。在所有六種回歸算法中，梯度推進模型對IC和EC的預測能力最好，在保持測試集上計算的均方根誤差分別為16.66 mAh g^–1和18.59 mAh g^–1。此外，基于博弈論的變量重要性分析表明，具有較高鋰含量、較小摻雜劑含量和較低電負性原子作為摻雜劑的摻雜NCM材料更有可能具有更高的IC和EC。

這些研究證明了應用尖端機器學習技術精確捕獲摻雜NCM系統的復雜結構-性能關系的潛力，并且該模型可作為具有更優異電化學放電性能的新型摻雜NCM結構的快速篩選工具。

圖1 數據收集過程概述

圖2 皮爾遜系數相關性研究

Machine-Learning Approach for Predicting the Discharging Capacities of Doped Lithium Nickel–Cobalt–Manganese Cathode Materials in Li-Ion Batteries. ACS Central Science 2021. DOI: 10.1021/acscentsci.1c00611

7. ACS Nano：MOF衍生的超細Sb@多孔碳八面體實現高性能鈉離子電池

由于高比容量，合金型負極材料被認為是除嵌入型碳質材料之外的有前景的鈉儲存材料。然而，Na⁺嵌入/脫嵌過程中巨大的體積變化引起的容量快速衰減阻礙了其實際應用。

廣東工業大學黃少銘、Wei Zhang等人通過在金屬有機骨架（MOF）衍生的八面體碳骨架中原位取代銅納米顆粒制備了一種嵌入多孔碳納米復合材料的超細銻（Sb@PC），并進一步探索了它們在鈉離子電池（SIBs）負極方面的潛力。

所獲得的Sb@PC復合材料顯示出高比容量（0.1 A g^-1下200次循環后為634.6 mAh g^-1）、優異的循環穩定性（0.2 A g^-1下500次循環后為474.5 mAh g^-1），和高倍率性能（2.0 A g^-1時為517.6 mAh g^-1）。

Sb@PC的這種增強的電化學性能源于受限的超細Sb納米晶體，它可以減少重復放電/充電過程中產生的應變并縮短離子擴散距離。此外，MOF衍生的三維多孔碳骨架不僅提高了整體電導率并促進了Na⁺的擴散，而且還緩沖了大的體積變化并抑制了重復鈉化/脫鈉過程中Sb納米顆粒的團聚。非原位X射線衍射和原位拉曼分析清楚地揭示了鈉化和脫鈉過程中的五階段反應機制，并證明了Sb@PC對鈉存儲的優異可逆性。此外，實驗后分析表明，Sb@PC強大的結構完整性可以承受連續的Na⁺嵌入/脫嵌。這項工作可為先進二次電池的高容量合金型負極材料的有效設計提供見解。

圖1 Sb@PC的電化學性能

圖2 Sb@PC的儲鈉機理分析

Metal–Organic Framework Derived Ultrafine Sb@Porous Carbon Octahedron via In Situ Substitution for High-Performance Sodium-Ion Batteries. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c05458

8. ACS Energy Lett.：一種用于鎂電池的新型Mg[B(Otfe)₄]₂鎂鹽

對實用高性能電解液的需求是制約可充鎂電池（RMBs）發展的關鍵瓶頸。基于弱配位和氟化的大硼中心陰離子（B(OR^F)₄^–）的電解液因其優異的氧化穩定性、高離子電導率和弱腐蝕性而引起了廣泛關注。然而，復雜的合成路線和昂貴的原料仍然阻礙了它們的廣泛應用。

上海交通大學努麗燕娜等人報道了一種新型四(三氟乙醇氧基)硼酸鎂(Mg[B(Otfe)₄]₂)鎂鹽。

這項工作首次提出了單CF₃取代的-Otfe（三氟乙基），以進一步降低合成成本，同時繼承體積大且配位較弱的B中心陰離子的優點。此外，作者采用“金屬轉移反應”和“原位一鍋法”兩種方法合成了新型Mg[B(Otfe)₄]₂，填補了該領域的空白。由于含氟的B中心B(Ohfip)₄^–陰離子具有體積大且配位弱的特性，因此具有較高的氧化穩定性、中等離子電導率和有利的鎂沉積/剝離性等優點。此外，與雙CF₃取代的B(Ohfip)₄^–相比，含氟較少的B(Ohfip)₄^–基電解液不僅表現出具有競爭力的電化學實用性，而且大大降低了制備成本并保持了易于加工性。

所得的電解液用于可逆的鎂沉積-剝離時平均庫侖效率約為99%，過電位低至0.2 V，同時氧化穩定性超過 3 V vs Mg。作者希望在他們的探索的基礎上，激發更多關于各種無機/有機鎂鹽與某些氟化硼酸鹽之間的適應性設計的擴展研究，并極大地促進RMBs的發展。

圖1 合成路線

圖2 Mg[B(Otfe)₄]₂/THF電解液與Mo₆S₈正極的電化學相容性

An Efficient Bulky Mg[B(Otfe)4]2 Electrolyte and Its Derivatively General Design Strategy for Rechargeable Magnesium Batteries. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01411

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