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?電池頂刊集錦：姚宏斌、支春義、侴術雷、姚亞剛、王瑞虎、何向明、朱星寶、王保峰、盧俠等最新成果

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1. 上海交大/清華/浙工大/中科大聯發AM: 電解液中的氟化鋰用于穩定和安全的鋰金屬電池

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鋰金屬負極的主要材料挑戰包括巨大的體積變化、枝晶生長和電池循環過程中不穩定的SEI層，阻礙了鋰金屬電池的實際應用。通過氟化添加劑進行電解液工程有望提高鋰金屬電池的循環穩定性和安全性，但是受到成本高、環境相容性低和長期儲存不穩定性的限制。
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在此，中國科學技術大學姚宏斌教授、浙江工業大學陶新永教授、清華大學張躍鋼教授和上海交通大學梁正副教授等人報道了一種采用多孔LiF策略的電解液，以提高鋰金屬電池在實際條件下的循環穩定性。這種新型電解液顯示出誘人的特性，可以誘導高度氟化的SEI層的形成：i) 分級多孔LiF納米盒在電解液中具有高分散性，不會在電解液中沉淀；ii) LiF納米盒的高孔隙率使Li+ 均勻分布；iii) 高活性LiF納米盒可以釋放氟化物和Li+，以加強氟化SEI層的形成。
作者通過使用10.5 wt%的多孔LiF納米盒基電解液在現實條件下實現了鋰金屬電池的良好循環。大容量 (3.45 Ah) Li || NCM811軟包電池具有高能量密度（380 Wh kg-1），且在86次循環后可保持93%的容量。這項工作為穩定高能量密度鋰金屬電池提供了一種很有前景的電解液工程策略。
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圖1. 合成的分層多孔LiF納米盒的表征
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圖2. Li || NCM811軟包電池的電化學性能
Lithium Fluoride in Electrolyte for Stable and Safe Lithium-Metal Batteries, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202102134
2. 福建物構所王瑞虎AM: 同時提高鋰硫電池能量密度和壽命的親硫CoB異質結構納米片的界面電子工程
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高重量、面積和體積容量以及長壽命是鋰硫（Li-S）電池在緊湊空間中應用的關鍵指標，開發同時實現高重量、面積和體積容量以及高倍率和循環穩定性性能的新型電極材料仍然是一項艱巨的挑戰。
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在此，中科院福建物構所王瑞虎研究員等人通過熔鹽輔助策略使用ZIF-8作為前驅體構建了一種由硼化鈷 (CoB) 和硼共摻雜多孔碳 (NBC) 組成的新型異質結構納米片。NBC和CoB之間的界面電子相互作用在界面區域誘導電荷重新分布，這加速了離子/電子傳輸和固體硫物種的均勻沉積。而 CoB/NBC良好的催化效果和二元親硫性極大地促進了氧化還原動力學和對多硫化物的化學吸附，即使在高硫含量、硫負載和高速率下也是如此。
因此，CoB/NBC-S電極表現出優異的循環穩定性，在5 C高倍率下超長1500次循環中平均容量衰減為0.013%。此外，具有82 wt% 的高硫含量和5.8 mg cm-2 的高硫負載的該電極在0.1 C下仍能提供1309 mA hg-1的重量容量、7.59 mAh cm-2的面積容量和1355 mAh cm-3的體積容量，可以與報道的最先進的硫正極納米片相媲美。該研究為設計金屬硼化物異質結構納米片以實現鋰硫電池的高能量密度和長壽命提供了新方法。
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圖1. 合成NBC和CoB/NBC的示意圖
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圖2. CoB/NBC-S電極的電化學性能
The Interfacial Electronic Engineering in Binary Sulfiphilic Cobalt Boride Heterostructure Nanosheets for Upgrading Energy Density and Longevity of Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202102338
3. 支春義ACS Nano: Ti3C2Tx MXene作為晶格匹配電子/離子再分配器用于實用鋅粉負極
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水系鋅離子電池的復興引起了人們對鋅金屬負極問題的強烈關注，包括枝晶生長、死鋅、低效率和其他寄生反應。然而，相對于廣泛使用的二維鋅箔，實際上鋅粉（Zn-p）負極在工業應用中是鋅基電池更實用的選擇，但相關的解決方案卻鮮有研究。
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在此，香港城市大學支春義教授等人專注于鋅粉負極并揭示了其與鋅箔不同的未知失效機制。作者利用具有六方密排晶格的二維柔性導電Ti3C2Tx MXene薄片作為電子和離子的再分配器，構建了穩定且高度可逆的Zn-p負極，實現了無枝晶生長和低極化。低晶格失配 (~10%) 使沉積Zn的 (0002) 面和Ti3C2Tx MXene的 (0002) 面之間形成相干的異質界面。這種內部橋接的穿梭通道誘導Zn2+ 快速均勻的成核和具有低能壘的持續可逆剝離/鍍鋅。
因此，Zn-p的氧化還原動力學和耐久性均得到改善，成核過電位和極化電壓均小于100 mV，CE值均在98%以上，明顯優于目前的鋅箔負極。此外，Zn枝晶生長也得到有效抑制。當與FeHCF正極配對時，FeHCF//MXene@Zn電池表現出優異的電化學性能，其循環壽命比FeHCF//Zn-p電池提高了近850%，在1000次循環中實現77% 的容量保持率和99% 的CE。這項工作為更具實用價值的Zn-P負極提供了新的見解。
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圖1. MXene/Zn 異質界面和隨后的均勻Zn沉積
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圖2. 基于FeHCF正極的鋅離子全電池的電化學性能
Toward a Practical Zn Powder Anode: Ti3C2Tx MXene as a Lattice-Match Electrons/Ions Redistributor, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c04354
4. 姚亞剛EnSM: 用于高安全性鋰硫電池的抑制枝晶生長和多硫化物穿梭的熱管理和阻燃支架
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鋰硫（Li-S）電池的安全問題引起了極大的關注。除了使用固態電解質代替有機電解液來提高閃點外，另一個有效的解決方案是調節電池內部的熱量。在這種情況下，提高安全性能的有效方法是產生具有高效導熱通道的均勻熱場。
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在此，南京大學姚亞剛教授等人報道了一種由功能性氮化硼納米片 (f-BNNSs) 構成不可燃的3D多孔框架，支撐在連續功能性碳納米管 (f-CNTs) 支架上作為 Li-S電池的雙功能主體。獨特的高導熱3D多孔結構提供均勻的熱場，即使在高溫下連續運行電池時，也能提供光滑和超快的熱傳導通道，從而確保及時有效的傳熱，避免因積熱而導致的熱失控以及局部溫度過高。不可燃的f-BNNS作為物理阻燃屏障，防止燃燒的發生和蔓延。
此外，低局部電流密度的均勻電場抑制了鋰枝晶的生長，避免了由于形成不均勻的熱場而導致局部溫度過高。豐富的極性官能團有效抑制多硫化物穿梭，減少電極嚴重極化產生的額外熱量積累。由此組裝的Li-S全電池即使在60°C的高溫下也能循環300次以上而不會發生熱失控，同時在2 C時保持677.1 mAh g-1的高比容量。這項工作通過結合熱場調節和阻燃的“預防和后處理”方法實現高安全性電池的“二合一”策略，從而促進了鋰硫電池的商業發展。
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圖1. 分層3D主體材料的制造和應用
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圖2. S@f-BNNSs/f-CNTs正極的電化學和安全性能
Thermo-Managing and Flame-Retardant Scaffolds Suppressing Dendritic Growth and Polysulfide Shuttling toward High-Safety Lithium–Sulfur Batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.031
5. 何向明&盧俠InfoMat綜述: 可充電電池LTO尖晶石負極的基礎和進展
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Li4Ti5O12（LTO）尖晶石材料占有僅次于石墨的第二大電池負極市場份額，由于其良好的循環穩定性、倍率性能以及與常規和低溫電解液的安全性，是一種很有前途的鋰離子電池負極材料。然而，低容量和放氣問題等幾個關鍵挑戰阻礙了 LTO負極的廣泛應用。
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在此，清華大學何向明研究員、王莉副研究員及中山大學盧俠教授等人根據下一代 LTO負極的重要性和挑戰，將LTO及其鋰化產品的晶體/電子特性、傳統/新型改性策略、電化學性能和儲能性能相關聯，對LTO鋰存儲性能進行了深刻的總結。此外，作者回顧了基于熱力學/動力學的方法和進展，包括材料中的Li + 擴散速率和LTO電極的電化學電位。討論了先進LTO負極在鋰離子電池中應用的關鍵問題和挑戰。最后，作者提出了幾種有前景的策略，以確保合理的LTO負極設計以提高LTO性能。
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圖1. LTO和Li7Ti5O12 (Li7)的晶胞結構
作者指出：（1）在容量優化方面，將電壓范圍合理擴展到1.0 V以下可使其電流能量密度增加一倍。另一方面，通過構建復合材料也可以提高能量密度。（2）多相之間的電化學反應動力學應通過理論計算和先進的表征方法（例如冷凍電鏡和原位 NMR）來研究。（3）倍率性能可以通過合理地摻雜或構建導電網絡來進一步增強，表面工程、通過高價離子摻雜引入晶格畸變等新策略也顯示了非凡的前景。（4）電池安全問題可行的方法包括表面改性以及開發新的電解液/添加劑。盡管LTO仍有許多問題需要解決，但結合新方法和不斷努力，最終將實現LTO在電動汽車和電網規模儲能系統中的大規模應用。
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圖2. LTO負極性能改進的有前景的策略示意圖
Li4Ti5O12 spinel anode: Fundamentals and advances in rechargeable batteries, InfoMat 2021. DOI: 10.1002/inf2.12228
6. 哈工大朱星寶AFM: 用于鋰氧電池正極的柔性3D分層多孔結構設計及其功能改性
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正極被認為是鋰氧電池（LOBs）系統中最重要的部分，因為它顯著影響Li2O2的形成和分解過程，這直接決定了電池性能。正極的納米結構設計必須考慮充放電循環過程中的離子和電子電導率，以及對不溶性放電產物的適應。
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在此，哈爾濱工業大學朱星寶教授等人報道了一種精心設計的獨立式復合結構，其中表面生長的碳納米纖維 (CNF) 網絡作為優異的正極催化劑，柔性3D多孔石墨烯泡沫 (PGF) 作為基底，無需額外的粘結劑或正極基底。CNFs網絡不僅為電化學反應提供了豐富的活性位點，而且為產物沉積提供了足夠的空間。無粘結劑的CNF通過化學氣相沉積 (CVD) 方法直接接枝到PGF，這種與基底的牢固接觸導致700次循環的顯著穩定性。
此外，通過N摻雜和RuO2納米顆粒浸漬實現功能改性，提高了正極的ORR和 OER動力學性能。RuO2@NCNFs-PGF正極實現了令人滿意的8440 mAh g-1容量，并表現出可接受的倍率性能。此外，當用RuO2納米粒子改性時，正極的充電電位降低到≈4.0 V。這項研究表明該輕質正極結構有利于LOB的實際應用，并有可能擴展到許多其他催化劑種類的應用。
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圖1. GF和CNFs-GF的表征
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圖2. RuO2 @NCNFs-PGF正極的電化學性能
Advanced Engineering for Cathode in Lithium-Oxygen Batteries: Flexible 3D Hierarchical Porous Architecture Design and Its Functional Modification, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202105664
7. 侴術雷&王保峰Small: 通過粘結劑的分子設計增強硅負極電化學性能的關鍵因素
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由于理論容量高，硅被認為是鋰離子電池最有前途的負極候選材料。然而巨大的體積變化和低電導率限制了其應用。在硅負極系統中，粘結劑對于機械和導電完整性至關重要。很少有綜述從影響性能的因素和改性方法的角度來全面介紹粘結劑，這對粘結劑的發展至關重要。
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在此，侴術雷教授及上海電力大學王保峰教授等人對影響粘結劑性能的主要因素以及相應的改性策略進行了全面的討論，這些因素從分子水平進行分類包括分子量、界面結合和分子結構。通過調整這些因素不僅可以提高粘結劑的粘結性和機械性能，還包括自愈能力或導電性等。改性方法是調整影響粘合劑性能因素的重要組成部分，根據合成工藝可分為接枝改性、嵌段共聚、交聯聚合、聚合物交聯和分子設計（化合物改性）。最后作者針對目前粘結劑發展中存在的問題和挑戰提出了可能的發展方向。
作者指出，粘結劑的發展方向主要趨于綜合化和商品化。前者主要通過分子設計獲得具有特殊分子結構或多功能的粘結劑，以更全面地解決硅負極體積膨脹帶來的各種問題，目前研究較多的是部分功能化的粘結劑和具有雙交聯網絡的粘結劑。后者主要是通過選擇廉價的原料和簡單的合成工藝來實現規模化生產，理想的粘結劑合成方法仍然是解決硅負極膨脹問題和實現硅負極商業化生產的關鍵。
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圖1. 影響粘結劑性能的主要因素及相應的改性策略
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圖2. 粘結劑的改性方法及具體合成工藝
Key Factors for Binders to Enhance the Electrochemical Performance of Silicon Anodes through Molecular Design, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202101680
8. 比利時魯汶大學AFM: 以LMO電極上的ITO為例分析人工界面工程中電子結的作用
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高壓正極的商業化仍然是一個挑戰，因為這些材料在常用的有機電解液中不具有電化學穩定性。電極涂層已成為高壓正極商業化不可或缺的工具，迄今為止，電絕緣和離子導電表面涂層通常用于提高電池的電化學穩定性。
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在此，比利時魯汶大學Louis L. De Taeye等人研究了氧化銦錫 (ITO) 作為LiMn2O4（LMO）薄膜電極上的涂層，該電極將在2.4 V以上（相對于Li+ /Li，遠高于電活性電位區域）循環。作者通過使用LMO薄膜模型系統直接測量電解液分解動力學，并通過對電解液中活性材料、涂層材料和氧化還原物質的電子能帶結構的理論闡述進行解釋。作者發現絕緣材料而且高電子導電涂層如ITO都可以通過形成電子結來有效抑制電解液分解，同時保持離子和電子傳導。
結的形成是專門為ITO涂層的LMO薄膜電極制定的，但可以推廣到任何材料和形態。除了精心設計的電子結對電化學穩定性的有益影響外，還可以利用高導電涂層通過創建分流導體來改善活性材料和集流體之間的接觸。這項工作也證明了對電子導電氧化物涂層的進一步設計考慮：1) 功函數應小于與溶液中相關氧化還原物質以抑制電解液氧化；2) 涂層的寬度應足以形成一個完整的結（即它應該超過能帶彎曲中耗盡層的厚度；3）厚度應該超過活性材料/涂層界面處耗盡層的寬度，以增強局部電子電導率。
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圖1. 電極-電解液界面處的結形成
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圖2. 含ITO涂層和不含涂層的LMO電極的電化學性能
The Role Electronic Junctions in Artificial Interface Engineering: The Case for Indium Tin Oxide on LiMn2O4 Electrodes, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202105180

原創文章，作者：科研小搬磚，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/23/e365bbf17f/

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