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激發層狀氧化物正極中的陰離子氧化還原化學反應已成為有效提高鈉離子電池（SIBs）能量密度的典型方法。然而，它們的實際應用仍然受到不可逆晶格氧釋放和有害結構畸變的困擾。

在此，北京科技大學曲遠輝教授、劉永暢研究員等人報道開發了一種新型正極材料P2-Na_0.76Ca_0.05[Ni_0.23□0.08Mn_0.69]O₂，其中陽離子和陰離子氧化還原化學協同提供電荷補償，過渡金屬 (TM) 層中產生天然空位，Ca離子鉚接在Na層中。

TM 位點中的隨機空位導致非鍵合O 2p軌道的出現以激活陰離子氧化還原，這通過系統電化學測量、非原位XPS、原位XRD和DFT計算得到證實。受益于Na位點中固定的Ca離子，實現了具有抑制P2-O2相變和增強的充電/放電陰離子氧化還原可逆性的堅固層狀結構。

圖1. 揭示Na存儲機制的原位XRD測量

因此，該電極顯示出優異的倍率能力（153.9 mAh g^-1@0.1 C；74.6 mAh g^-1@20 C) 和優異的循環壽命（在0.1 C時50次循環后容量保持率為87.1%）。

由該正極和硬碳負極組裝的鈉離子全電池能量密度高達257.6 Wh kg^-1，顯示出實際應用的廣闊前景。這項研究通過調整局部化學環境為設計高能量密度和高穩定性鈉離子電池層狀氧化物正極提供了新的機會。

圖2. 鈉離子全電池的電化學性能

Transition-Metal Vacancy Manufacturing and Sodium-Site Doping Enable a High-Performance Layered Oxide Cathode through Cationic and Anionic Redox Chemistry, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202106923

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北科曲選輝/劉永暢AFM：過渡金屬空位制造和鈉位摻雜實現高性能層狀氧化物正極

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