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呂力EnSM: 通過低自旋Fe氧化還原誘導插層贗電容提升普魯士藍類似物的放電平臺

低成本的普魯士藍類似物 (PBA) 作為一組有前途的鈉離子電池 (SIB) 正極材料，由于其可定制和開放的框架而引起了極大的關注，這些框架賦予了超高Na⁺擴散動力學的可能性。

在此，新加坡國立大學呂力教授等人報道了六氰基鐵酸鹽 (NFFCN) 通過低自旋Fe氧化還原激活誘導的插層贗電容行為。

與以往報道中高自旋Fe氧化還原的易激活不同，OH 配位Fe位點中晶場和配體場穩定能 (LFSE) 之間的協同作用降低了低自旋Fe的激活能壘，從而誘導插層贗電容。此外，作者還提出并證明了高自旋Fe氧化還原受離子擴散行為控制，而低自旋Fe氧化還原受贗電容行為控制。

圖1. NFFCN的Na⁺存儲機制和擴散動力學

受益于嵌入贗電容中的高離子擴散動力學和保護性SEI的形成，NFFCN正極在 500 mA g^-1下超過3000次循環具有顯著的倍率性能和循環穩定性。

與在50 mA g^-1下測試的容量相比，鈉離子全電池即使在2 A g^-1下也可以保持81.15% 的容量，這表明NFFCN可能是大規模用于鈉離子全電池的低成本和高性能正極。

圖2. 鈉離子全電池的電化學性能

Elevating the Discharge Plateau of Prussian Blue Analogs Through Low-Spin Fe Redox Induced Intercalation Pseudocapacitance, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.09.004

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