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近年來，利用電化學還原的方法，將CO2分子轉化為各種高附加值產物（比如CO, CH4, C2H4, C2H5OH等）得到越來越多研究者的關注。在CO2電還原的產物中，甲烷（CH4）是天然氣的主要成分和重要的工業原料，還可以作為燃料電池的原料，具有重要的實用價值。但是由于從CO2到CH4，需要經過八電子轉移過程，反應路徑長，動力學速率緩慢，導致目前還難以實現很高的CH4選擇性和電流密度。如何設計高效的催化劑實現從CO2到CH4的高選擇性轉化是一個挑戰。

近日，中科院福建物構所結構化學國家重點實驗室曹榮和黃遠標團隊和柴國良研究員合作，在科技部重點研發專項計劃、國家自然科學基金項目、中科院戰略性先導科技專項、前沿科學重點研究項目、中科院青促會優秀會員項目資助下，在含有周期性排列的Cu-O4結點的導電Cu-MOF上通過電還原處理，成功在導電MOF基底上原位構筑了均勻分布的單一類型的Cu2O(111)量子點，并通過釋放的羥基穩定中間體，從而實現了將CO2高效的轉化為CH4，選擇性最高達73%。通過導電性測試，證實電化學處理前后的材料均具有優秀的導電性，可以加速電子的轉移過程，從而讓CO2到CH4的8電子轉移路徑能夠暢通運轉。通過設計對照實驗結合理論計算分析，證明氫鍵的形成確實能很好地穩定特定的中間產物，從而顯著提高CH4的選擇性。

該工作揭示了氫鍵的引入在CO2電還原過程中的重要作用，同時也證明設計單一活性位點可以有效提高特定產物的選擇性，為后續設計合成催化劑，實現特定產物的高選擇性，提供了新的思路。這一成果近期發表在Angew. Chem. Int. Ed.?2020, 59, 23641–23648上（VIP文章），并被選為卷首插畫。該工作也得到了一些科技媒體的關注和報導，如WileyChem, X-MOL, 催化劑，納米人，科學溫故社等。文章共同第一作者為伊俊東博士后和解瑞寬博士后。

此外，該團隊近期在導電COF材料上電催化CO2還原取得了系列進展，極大的提高了電流密度，如在卟啉基COF上引入四硫富瓦烯(ACS Energy Lett. 2020, 5, 1005，科匠學術，新材料資訊)，D-A異質結結構（Small 2020, 2004933, MaterialsViews，能源學人，能源轉換與存儲），完全共軛平面酞菁結構（Small 2020, 2005254, 能源學人，邃瞳科學云，催化劑）。設計三嗪卟啉基框架(CCS Chem. 2019, 1, 384)和N摻雜碳納米管(Appl. Cataly. B: Environment. 2020, 271, 118929)穩定單分散活性中心，提高穩定性。

論文鏈接：

https://doi.org/10.1002/anie.202010601

文章來源：中國科學院海西研究院

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/24/74d3df475e/

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福建物構所Angew. 丨導電MOF實現高效CO2電化學甲烷化

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