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鋰離子電池（LIBs）的性能取決于其電極容納鋰離子的能力和可逆性。特別是，陰極在高電位下的結構穩定性是限制其實際功率和能量密度的主要障礙。一個典型的例子是層狀鈷酸鋰（LiCoO₂，LCO），它是20世紀90年代第一個鋰離子電池的陰極，由于其易于制備、優良的導電性和高能量密度，在今天仍然具有與其他陰極化學的競爭優勢。

然而，當電位高于4.35 V（vs. Li/Li⁺）時，其結構不穩定性阻止了實現其274 mAh/g的理論容量。在高電壓下，當大多數嵌入的Li⁺被移除時，層狀結構就會崩潰。已經有原位粉末X射線衍射（PXRD）和固態核磁共振（SSNMR）技術證明了這一點。因此，在LCO結構中，只有大約一半的插入Li⁺可以可逆性使用，導致容量為~140 mAh/g。為了使LCO在更高的電壓下穩定，人們采用了許多策略，其中的保護處理，如表面摻雜和涂層，在防止陰極/電解液界面惡化方面表現出明顯的優勢。

北京大學深圳研究生院潘鋒教授和林聰（博士后）/北京大學孫俊良研究員/美國陸軍實驗室許康教授等人在Nature Nanotechnology上發表文章，Structural origin of the high-voltage instability of lithium cobalt oxide，來揭示鈷酸鋰高壓下不穩定的根源，以及為什么最近發展的高壓鈷酸鋰能夠耐高壓。

一些高壓LCO（H-LCO）材料最近已經商業化，比如La，Al摻雜實現了182.4 mAh/g，Mg，Al，Ti摻雜實現了174 mAh/g。然而，這些微量元素在穩定LCO層中的確切結構作用仍然是難以捉摸的。盡管各種原位工具，如PXRD，SSNMR和x射線吸收光譜，已被用于監測它們的結構演變，這些技術提供了微觀尺度上的平均結構信息，這不足以辨別高電位下H-LCO層穩定性的確切結構來源。

在透射電子顯微鏡（TEM）的基礎上發展起來的許多新興技術提供了一種強大的納米探針。例如，球面像差校正的透射電子顯微鏡已經被廣泛用于提供真實空間中鋰離子電池材料的原子信息，但是在倒空間中的三維電子衍射（3D ED）在鋰離子電池領域的應用卻很少。

該技術提供了兩個主要優勢：一是快速和自動化的大長度尺度上的結構信息（單晶），這是傳統二維選區ED無法獲得的；二是比PXRD更容易解釋局部結構無序或雙晶信息。連續旋轉電子衍射（cRED）是一種先進的3D ED技術，它已經證明了它在表征其他納米材料方面的獨特能力，但迄今為止還沒有應用于鋰離子電池材料。

在這里，作者使用cRED作為主要的表征工具來研究兩個商用LCO陰極:一個正常的LCO（N-LCO）和一個耐高壓LCO（H-LCO），在不同的截止電壓下的結構。作者選擇了商用而不是實驗室合成的LCOs，以便能夠直接將實現的理解與實際應用聯系起來。作者研究了這兩種材料在高電位下的性能和宏觀結構演變，然后結合cRED和高分辨率TEM（HRTEM）圖像檢查其微觀結構。

作者發現，發生在表面附近的鈷氧化物層的曲率決定了材料在高電位下的結構穩定性，進而決定了電化學性能。在理論計算的支持下，這種對層狀LCO材料結構-性能關系的原子理解為未來設計高電壓下具有優越結構穩定性的新型陰極材料提供了有用的指導。