背景介紹

揮發性有機化合物（VOCs，如苯類及醛類）對環境和人體危害極大，VOCs在氧化性的大氣環境中成為形成PM2.5的前體物并可能產生臭氧；一定濃度的VOCs短時間即可傷害人的肝、腎、大腦和神經系統等甚至致癌。

因此，如何實現大氣環境中低濃度VOCs的降解，對保障人體健康、環境安全、抑制霧霾頻發等具有重要意義。在眾多治理技術中，光催化氧化是具有應用前景的技術之一。其中，TiO2光催化劑因其穩定、無毒、廉價、便于工業化生產等特點被認為是最有可能實現工業化應用的光催化劑，但在苯類VOCs的光催化氧化過程中，光催化材料面臨的失活問題限制了其在降解苯類VOCs中的實際應用。

圖1. 光催化活性提高和阻止光催化劑的失活示意圖

成果簡介

近日，中國科學院上海硅酸鹽研究所孫靜研究員團隊（納米功能材料與光電應用課題組）在氧化鈦基復合材料降解VOCs催化劑抗失活機制研究方面取得重要進展。該團隊根據稀土元素特殊的4f電子結構以及氧化還原石墨烯（rGO）的電子遷移率高、片層結構、理論比表面積大、大π鍵（與苯環類似）等特點，對TiO2的微觀結構以及光電學性質進行結構設計，使其光催化降解性能及抗失活性能顯著提升，相關研究成果以“Deactivation and Activation Mechanism of TiO2 and rGO/Er3+-TiO2 during Flowing Gaseous VOCs Photodegradation”為題發表在環境應用材料期刊Appl. Catal. B, 284 (2021) 119813上，并申請專利一項。論文第一作者是上海硅酸鹽所2016級碩博連讀研究生饒澤鵬，通訊作者為謝曉峰研究員、孫靜研究員。

該團隊采用 “兩步法”制備出光催化劑rGO/Er3+-TiO2，此復合光催化劑對氣相鄰二甲苯（<100 ppm）展現出高效的光催化性能以及優異的穩定性，對25ppm的鄰二甲苯的降解效率達100%，反應40 h后無明顯失活現象。而對比樣TiO2和Er3+-TiO2樣品光催化反應60 min后明顯失活。導致催化劑失活的主要原因是中間產物累積在催化表面，占據了反應活性位點。該研究首次揭示出rGO的引入不僅為氣體污染物的吸附提供了更多空間，而且為中間產物提供了額外的吸附位點，從而保證了催化劑本征的反應活性位點的充分暴露，使其具有長效的光催化活性。上述結果對光催化劑的失活和活化機理提供了新的認識，同時也為解決光催化材料在降解VOCs過程中一直面臨的失活問題提供了解決策略。

該研究工作得到首批國家重點研發計劃（2016YFA020300）、國家自然科學基金（No. 41907303）等項目的支持。

https://authors.elsevier.com/c/1cG9r3Id~swrtl?

文章來源：中國科學院上海硅酸鹽研究所