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《美國化學學會期刊》(JACS)成立于1879年，是美國化學學會的旗艦期刊，也是世界上所有化學和界面科學領域的杰出期刊。本期刊致力于發表基礎研究論文，每年出版約19,000頁的文章、通訊和展望。作為周刊，JACS提供了對化學領域至關重要的研究。

JACS 2020年關鍵詞云圖

作為化學領域頂刊的“扛把子”之一，今天，我們將一起來探究以下問題：

1. 2020年，哪個國家在JACS上的發文量最多？前三甲又是誰？

2. 2020年，全球哪個機構在JACS上發文最多？前幾名的又都是哪些機構？

3. 2020年，個人發文量方面，獨占鰲頭的是誰？位列前幾的又都是哪些大神？

4. 2020年，全年的JACS文章關鍵詞方面，出現頻次最多的是哪個關鍵詞（是否可以認為JACS偏愛某個方向？）？

5. 最后，我們將重點闡述，2020年JACS上被引次數排名前十的文章。

希望通過今天的深度剖析，能夠給大家以啟發，大家都能多發JACS。(注：此文所有的統計數據，都是基于Elsevier旗下的Scopus數據庫。)

總發文量

2020年，JACS全年共發文2535篇，比2019年多了80篇，看來疫情并沒有阻止全球科研人前進的腳步。文獻類型中，“Article”共2493篇，“Review”僅42篇。

發文歸屬地區

2020年，在JACS上發文量中，歸屬地區出現最多的國家，毫無懸念，是“United States”，全年共出現了1212次，幾乎占據了JACS全年發文量的一半，數量之大，令人咂舌。排在第二位的是“China”，共774次，與美國差距不算太大；與此同時，相比于2019年，“China”的字眼，2020年多出現了75次；另一方面，排在第三位的是“Germany”，但僅有247次，“China”幾乎是“Germany”的3倍。由此可見，這些年國人的科研水平，確實一直在穩步上升，這也是綜合國力提升的表現。(其他排名詳見圖1)

圖1 JACS 2020年發文量歸屬地區出現次數排名

發文歸屬機構

2020年，JACS發文歸屬機構中，出現次數最多的“Chinese Academy of Science”，即中國科學院，共出現200次；第二位的是“Ministry of Education China”，也即“中國教育部”，共115次。大學方面，全年在“JACS”上發文量最多的大學是“美國西北大學”，共103篇，排在第三位。中國大學方面，排在最前面的“中國科學技術大學”和“天津大學”，全年共發文43篇，北京大學緊隨其后，共42篇。值得注意的是，發文量總數排名前十名中，來自中國的機構，總共4個，可見中國在科研上的重視程度。(其排名詳見圖2)

JACS年度數據剖析！被引前10的文章中，竟有9篇來自中國，這個領域最受追捧......

圖2 JACS 2020年發文量歸屬機構出現次數排名

個人發文量

2020年，個人發文量在JACS上獨占鰲頭的是，來自美國加州大學洛杉磯分校、美國科學院院士Houk, K.N. 院士，全年共發文22篇，數量之大、質量之優，我等只有羨慕的份兒。令人詫異的是，Houk, K.N. 院士的研究方向還是理論和計算有機化學，功力深厚，實屬大牛。排在第二的是，美國西北大學的Farha, O.K. 教授，全年共17篇。值得注意的是，個人發文量排名前十中，來自美國的共6人，來自中國的僅有兩人，一個是“Li，X.”（同名的很多，無法確定其來源），另一個是來自于浙江大學的黃飛鶴教授，全年共發表10篇JACS。(其他排名詳見圖3)

圖3 JACS 2020年個人發文量排名

關鍵詞出現頻次

去除與研究方向無關的關鍵詞，2020年JACS全年發文的關鍵字出現頻次中，出現最多的是“Controlled Study”即對照研究，由此可知，單一研究點的文章很難登上JACS頂刊。第二、三位的分別是“Chemical Structure”和“Synthesis”(頻次分別為838和593)，也就是化學結構和合成，可看出JACS還是偏愛接收合成類且有結構解析、應用分析類的文章。緊接著的便是“Catalysis”，達到593次，看來“催化”類文章還是一如既往地廣受歡迎。(其他關鍵詞頻次詳見圖4；詞云圖中，字體越大，表示出現頻次越大)

由于發文量眾多，這里我們將僅選取2020年JACS上所發表的文章中，被引次數排名前十(被引次數按照Scopus數據庫上的排名選定)的進行深度解析，以供大家學習和交流。

在甲基化聚合物供體和溴化受體之間零最高占據分子軌道偏移處具有高效空穴轉移的高效聚合物太陽能電池

在主體和受體之間的小前沿分子軌道偏移處實現有效的電荷轉移，是實現高性能聚合物太陽能電池(PSCs)的關鍵。在這里，來自中國科學院和蘇州大學的李永舫等人，合成了一種新的寬帶隙聚合物供體PTQ₁₁和一種新的低帶隙受體TPT₁₀，并報道了一種具有零HOMO(最高占據分子軌道)偏移量(ΔE_HOMO(D-A))的高功率轉換效率(PCE)的PSC (PCE = 16.32%)。TPT₁₀是一溴取代的Y6衍生物，與Y6相比，其最低未占據分子軌道能級(E_LUMO)上升了?3.99 eV，E_HOMO上升了?5.52 eV。PTQ₁₁是低成本聚合物供體PTQ₁₀的衍生物，其喹惡啉基上有甲基取代基，E_HOMO較PTQ₁₀上移?5.52 eV，分子結晶更強，空穴輸運能力更好。基于PTQ₁₁-TPT₁₀的PSC具有高效的激子離解和空穴轉移，因此，盡管供體PTQ₁₁和受體TPT₁₀之間ΔE_HOMO(D-A)值為零，但其PCE為16.32%，V_oc為0.88 V, J_sc為24.79 mA cm^-2, FF為74.8%。PCE為16.32%，是PSCs中效率最高的一種。結果證明了具有零ΔE_HOMO(D-A)的PSCs具有高效空穴轉移和高效率的可行性，這對理解PSCs的電荷轉移過程和實現高PCE具有重要價值。

High Efficiency Polymer Solar Cells with Efficient Hole Transfer at Zero Highest Occupied Molecular Orbital Offset between Methylated Polymer Donor and Brominated Acceptor. Journal of the American Chemical Society?2020?142?(3), 1465-1474. DOI: 10.1021/jacs.9b09939

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b09939

通過幾何和電子工程促進單個鐵活性位點的氧還原：氮磷雙配位

原子級分散的過渡金屬活性位點，由于在催化領域表現出良好的性能，并有潛力作為基礎認識的理想模型，現已成為重要的研究領域之一。然而，這些活性位點的制備和測定仍然是一個挑戰。碳-、氮-配位金屬位點(M-N-C, M = Fe, Co, Ni, Mn, Cu等)的結構工程通過新的雜原子，如P和S，仍然具有挑戰性。在這里，來自華中師范大學的邱明&上海交通大學的莊小東&南昌大學的袁凱和陳義旺等人，利用尖端技術開發并測定了嵌入氮、磷雙配位鐵活性位點(Fe-N/P-C)的碳納米片。實驗和理論結果表明，N和P雙配位鐵位點有利于氧中間體吸附/解吸，加速反應動力學，具有良好的催化氧還原活性。這項工作不僅為制備定義明確的單原子活性位點以提高催化性能提供了有效途徑，而且為雙配位單金屬原子位點的識別奠定了基礎。

Boosting Oxygen Reduction of Single Iron Active Sites via Geometric and Electronic Engineering: Nitrogen and Phosphorus Dual Coordination. Journal of the American Chemical Society?2020?142?(5), 2404-2412. DOI: 10.1021/jacs.9b11852

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b11852

非π共軛物種的均勻排列增強了深紫外光學非線性

小尺度激光應用和操作陣列的精度受到所謂的200 nm壁的限制，而突破則依賴于在紫外線和深紫外線區，發現具有透明度和相位匹配性的新材料。在此，來自北京師范大學的吳黎明&陳玲等人，在NaNH₄PO₃F·H₂O中發現了前所未有的不對稱非π共軛物種[PO₃F]的排列，允許最佳均勻的P-F鍵取向，從而顯著增強(010)面內各向異性，在磷酸鹽和氟磷酸鹽家族中產生迄今為止最大的雙折射(obv.: 0.053)。該物質通過入射Yb:KGW飛秒激光器直接倍頻產生二次諧波激光器，該激光器位于合成的(010)片上，尺寸為14×10×2.1 mm³。根據計算的折射率色散曲線，最短的二次諧波(SHG)波長估計為194 nm，是磷酸鹽和單氟磷酸鹽中最短的。這些發現可能有助于設計其他高性能非π共軛深紫外光非線性光學材料。

Uniform Alignment of Non-π-Conjugated Species Enhances Deep Ultraviolet Optical Nonlinearity. Journal of the American Chemical Society?2019?141?(20), 8093-8097. DOI: 10.1021/jacs.9b03858

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b03858

利用原子級分散雙原子催化劑應對氮還原反應中電催化劑的活性和選擇性挑戰

開發高效的固氮催化劑，變得越來越重要，但由于缺乏穩定的設計標準來解決活性和選擇性問題，目前仍具有挑戰性，尤其是電化學氮還原反應(NRR)。在這里，來自南京理工大學的張勝利&波多黎各大學的Zhongfang Chen&北京化工大學的黃世平等人，通過大尺度密度泛函理論(DFT)計算，報道了一種基于描述符的設計原理來探索二維(2D)雙原子催化劑(BACs)的更大的組成空間，即二維擴展的酞菁(M₂-Pc或MM’-Pc)上的金屬二聚體，在酸性條件下轉向NRR方向。研究者對同核(M₂-Pc)和異核(MM’ -Pc) BACs進行了采樣，并以N₂H*吸附能作為活性描述符，構建了BACs的活性圖，使有希望的候選催化劑數量從900多個減少到100個以下。這一策略讓研究者很容易地識別出3個同核和28個異核BACs，這可以打破金屬基的活性基準，以獲得有效的NRR。特別是，利用H*和N₂H*的自由能差作為選擇性描述符，研究者篩選出了Ti₂-Pc、V₂-Pc、TiV-Pc、VCr-Pc和VTa-Pc五種體系，它們都表現出較強的抑制競爭性析氫反應(HER)的能力，極限電位分別為?0.75、?0.39、?0.74、?0.85和?0.47 V。這項工作不僅拓寬了研究者發現更高效的BACs用于N₂固定的可能性，而且為NRR電催化劑的合理設計提供了一種可行的策略，為NRR等電化學反應的快速篩選和設計高效BACs鋪平了道路。

Tackling the Activity and Selectivity Challenges of Electrocatalysts toward the Nitrogen Reduction Reaction via Atomically Dispersed Biatom Catalysts. Journal of the American Chemical Society?2020?142?(12), 5709-5721. DOI: 10.1021/jacs.9b13349

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b13349

通過選擇性原子取代尖晶石氧化物中四面體位置的價鍵工程來高度增強析氧催化作用

目前，單/雙過渡金屬(3d-M)氧化物作為析氧反應(OER)催化劑，在實際應用中面臨的一個主要挑戰是電化學過程中的高過電壓。在這里，來自香港理工大學的羅欣&Limin Zhou&黃海濤等人，通過理論計算表明，Fe比Ni和Co在四面體位置的能量更有利，這可以進一步調節二元NiCo尖晶石氧化物的電子結構，從而優化OER中間體的吸附能，提高電子導電性，從而提高其OER性能。研究者對合成的氧化鎳催化劑的X射線吸收光譜研究表明，Fe優先摻雜到晶格的四面體位置，在八面體位置(OER的活性位點)上誘導了高比例的Ni³⁺和Co²⁺。因此，該材料在10 mA cm^-2時的超低過電位為201 mV cm^-2, Tafel斜率為39 mV dec^{– 1}，顯著提高了OER性能，這比最先進的鎳鈷基催化劑優異得多。

Yan Liu, Yiran Ying, Linfeng Fei, Yi Liu, Qingzhao Hu, Guoge Zhang, Sin Yi Pang, Wei Lu, Chee Leung Mak, Xin Luo, Limin Zhou, Mingdeng Wei, and Haitao Huang. Journal of the American Chemical Society?2019?141?(20), 8136-8145. DOI: 10.1021/jacs.8b13701

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.8b13701

金屬中心工程能級：Ru單原子位點高效和持久的氧還原催化

單原子位點催化劑作為多相催化研究的新前沿，引起了人們的廣泛關注，為氧還原電催化研究帶來了新的機遇。盡管近年來取得了相當大的進展，但大多數報告的SSC要么活性不足，要么穩定性不理想，這嚴重阻礙了它們的實際應用。在此，來自浙江大學的何慶剛&加拿大滑鐵盧大學的陳忠偉&中國科學院長春應用化學研究所葛君杰&邢巍等人，展示了一種新型Ru-SSC，具有適當的吸附自由能OH*(ΔG_OH*)，具有良好的活性和較低的Fenton反應活性，以保持長期穩定性。Ru-SSC的氧還原反應轉化率為4.99 es^-1位點^-1，遠遠超過了Fe-SSC的最高轉化率(0.816 es^-1位點^-1)，這是Ru通過自發的OH結合調節能級的結果。此外，Ru-SSC對Fenton反應活性有很大的抑制作用，直接觀察到活性氧的生成受到抑制，因此賦予Ru-SSC更優越的穩定(經歷20?000周期只有17個mV的變化)，相比于比Fe-SSC(31 mV)。Ru-SSC在實際燃料電池裝置中的良好活性和穩定性進一步驗證了其實際應用。

Meiling Xiao, Liqin Gao, Ying Wang, Xian Wang, Jianbing Zhu, Zhao Jin, Changpeng Liu, Hengquan Chen, Gaoran Li, Junjie Ge, Qinggang He, Zhijian Wu, Zhongwei Chen, and Wei Xing. Journal of the American Chemical Society?2019?141?(50), 19800-19806. DOI: 10.1021/jacs.9b09234

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b09234

原子級分散的Pt₁ -多金屬氧酸鹽催化劑：金屬-載體相互作用如何影響穩定性和氫化活性?

與納米結構的金屬催化劑不同，負載型單原子催化劑(SACs)只包含原子級分散的金屬原子，這暗示了更顯著的金屬載體效應。在這里，來自加州大學洛杉磯分校的Philippe Sautet&新加坡南洋理工大學的顏寧等人，以一系列多金屬氧酸鹽負載的Pt催化劑為例，定量研究了Pt原子在氧化物載體上的穩定性以及Pt -載體相互作用對催化性能的影響。在這整個系列中，研究者發現Pt原子更傾向于停留在一個多金屬氧酸鹽分子的4重中空位，獲得耐燒結Pt SACs的最低吸附能為5.50 eV，這與大塊Pt金屬的結合能完全吻合。研究者進一步比較了它們在幾種加氫反應中的催化性能，并利用密度泛函理論(DFT)模擬了丙烯加氫反應的反應路徑。實驗和理論方法都表明，盡管Pt₁-襯底的相互作用是不同的，各種Pt₁ -多金屬氧酸鹽催化劑的反應途徑非常相似，它們的有效反應勢壘接近，低至24 kJ/mol，表明可以在不影響活性的情況下獲得穩定性更好的SACs。DFT計算表明，所有的反應基本步驟只發生在Pt原子上，不涉及相鄰的O原子，氫化過程由分子吸附的H₂物種進行。與Pt團簇或表面相比，Pt SACs對H₂的吸附能更弱，從而導致了較小的吸附平衡常數和表觀激活勢壘，實驗結果與理論一致。

Atomically Dispersed Pt₁–Polyoxometalate Catalysts: How Does Metal–Support Interaction Affect Stability and Hydrogenation Activity? Journal of the American Chemical Society?2019?141?(20), 8185-8197. DOI: 10.1021/jacs.9b00486

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b00486

單原子空位缺陷觸發MoS₂的高效析氫

缺陷工程廣泛應用于過渡金屬二鹵代烷(TMDs)，實現電、光、磁和催化的調控。空缺是一種極其微妙的缺陷，在一般催化調制中被認為是有效和靈活的。然而，除了濃度外，空位態對催化作用的影響仍不明確。因此，來自北京科技大學的康卓和張躍等人，通過高通量計算，初步得出了一系列析氫反應(HER)的MoS₂模型中硫空位(S-空位)在濃度和分布上的最佳狀態。為了實現這一點，研究者采用了一種簡單溫和的H₂O₂化學蝕刻策略，在MoS₂納米片表面引入均勻分布的單個S空位。通過對刻蝕時間、刻蝕溫度和刻蝕溶液濃度的系統調節，實現了對S空位態的綜合調制。在電流密度為10 mA cm^-2時，最佳的HER性能達到了48 mV dec^-1的Tafel斜率和131 mV的過電位，表明單晶S空位優于凝聚型S空位。這歸因于更有效的表面電子結構工程以及增強的電輸運性能。該策略在一定程度上彌合了理論的精確設計與實驗中的實際調制之間的差距，將缺陷工程擴展到更復雜的水平，進一步釋放提高催化性能的潛力。

Single-Atom Vacancy Defect to Trigger High-Efficiency Hydrogen Evolution of MoS₂. Journal of the American Chemical Society?2020?142?(9), 4298-4308. DOI: 10.1021/jacs.9b12113

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b12113

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釩催化劑在同結構過渡金屬、鑭系和錒系金屬有機框架上的醇氧化

由于載體在控制活性物質的性質和催化性能方面起著至關重要的作用，因此對催化劑-載體相互作用的理解，一直是多相催化研究中的一個重要挑戰。在這里，來自美國西北大學的Omar K. Farha等人，研究者分析了一系列以過渡金屬、鑭系元素、錒系元素(Zr、Hf、Ce、Th)為載體的等結構介孔金屬有機骨架材料(MOFs)作為釩催化劑的載體。通過單晶X射線衍射、漫反射紅外傅里葉變換光譜和漫反射紫外-可見光譜測定了，釩物種以單離子方式與MOF節點的氧基團進行配位。然后，研究者以4-甲氧基苯甲醇的有氧氧化反應為模型反應，探討了這些同構MOFs的襯底作用。研究發現，轉化頻率與支撐MOF節點上金屬陽離子的電負性和氧化態有關，說明這是設計催化劑載體時需要考慮的一個重要因素。

Vanadium Catalyst on Isostructural Transition Metal, Lanthanide, and Actinide Based Metal–Organic Frameworks for Alcohol Oxidation. Journal of the American Chemical Society?2019?141?(20), 8306-8314. DOI: 10.1021/jacs.9b02603

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b02603

操縱Dy(III)-基光致變色配合物的開/關單分子的磁體行為

利用室溫光致變色和光磁誘導單分子磁體(SMM)行為在光開關和磁記憶方面具有潛在的應用價值，但在新型大塊磁體的開發中仍是一個巨大的挑戰。在此，來自青島大學的王國明等人，利用一系列鏈配合物[Ln₃(H-HEDP)₃(H2-HEDP)₃]·2H₃-TPT·H₄-HEDP·10H₂O (QDU-1；Ln = Dy (QDU-1 (Dy)), Gd (QDU-1 (Gd)),和Y (QDU-1 (Y))；HEDP =羥乙基二膦酸鹽，采用溶劑熱法合成了TPT = 2,4,6-三(4-吡啶)-1,3,5-三嗪。所有的化合物都表現出可逆的光致變色和光磁行為，在紫外光照射下，光產生的自由基通過光誘導電子轉移(PET)機制誘導。更重要的是，PET過程引起了Dy(III)同系物的磁相互作用的顯著變化。在不施加直流磁場的情況下，Dy(III)離子與光生成的O?自由基之間存在較強的鐵磁耦合，且磁弛豫非常緩慢，在RT照射下表現出SMM行為。研究者首次在鑭系材料中，觀察到可逆的RT光致變色和光磁性。本研究通過RT光照射實現了自由基驅動的SMM開/關行為，為光誘導SMM的構建提供了新的策略。

Manipulating On/Off Single-Molecule Magnet Behavior in a Dy(III)-Based Photochromic Complex. Journal of the American Chemical Society?2020?142?(5), 2682-2689. DOI: 10.1021/jacs.9b13461

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b13461

寫在后面：令人詫異的是，2020年JACS被引次數前10的文章中，竟有9篇來自中國，且有多篇和單原子催化劑相關，可見國人對單原子催化劑的追捧和狂熱。

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/24/da130a5429/

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JACS年度數據剖析！被引前10的文章中，竟有9篇來自中國，這個領域最受追捧……

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