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宮勇吉/張曉琨Nano Lett.: 自愈成核種子誘導的長壽命無枝晶鋰金屬負極

鋰(Li)種子成核被認為是實現均勻鋰沉積的有前途的策略。然而,團聚和粉化問題會迅速使成核種子失效,導致鋰枝晶在重復充電/放電過程中生長。
宮勇吉/張曉琨Nano Lett.: 自愈成核種子誘導的長壽命無枝晶鋰金屬負極
在此,北京航空航天大學宮勇吉教授及電子科技大學張曉琨副研究員等人報道了均勻裝飾在多孔碳層表面的具有自修復結構的液態鎵銦(GaIn)納米粒子(GaIn NPs@C)可以保護鋰金屬免受枝晶和死鋰的形成。GaIn NPs 在鍍鋰之前經歷鋰化反應,這導致形成Ga-In-Li合金并降低Li成核勢壘。
此外,均勻分散的GaIn NPs 消除了鋰離子通量的不均勻性,緩解了電極邊緣或尖銳突起處的優先成核和沉積。更重要的是,在脫鋰后GaIn NPs 轉變回具有高變形能力的液態二元共晶,從而實現大體積變化引起的結構損傷的自修復。這使得GaIn NPs能夠維持誘導均勻Li成核和沉積的功能,并具有長期循環穩定性。
宮勇吉/張曉琨Nano Lett.: 自愈成核種子誘導的長壽命無枝晶鋰金屬負極
圖1. GaIn NPs@C的制備和表征
憑借這些優勢,GaIn NPs@C電極在超過400次循環中表現出極大改善的循環穩定性,平均庫侖效率高達99.03%,即使經過數百次循環也可以保持超低的成核過電位(接近0 mV)。
對稱電池在1.0 mA cm-2下循環壽命超過900 h,容量達2 mAh cm-2。此外,與磷酸鐵鋰(LFP)正極配對的全電池具有優異的倍率性能和穩定的循環性能,在 0.5 C下可循環超過320次,具有高容量利用率(N/P = 1.875),表明在實際應用中具有巨大潛力。
宮勇吉/張曉琨Nano Lett.: 自愈成核種子誘導的長壽命無枝晶鋰金屬負極
圖2. 全電池的電化學性能
Self-Healing Nucleation Seeds Induced Long-Term Dendrite-Free Lithium Metal Anode, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02521

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