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南開陳軍院士最新Angew: 多光譜表征揭示準(zhǔn)固態(tài)聚合物電解質(zhì)離子導(dǎo)電機(jī)理

由鋰鹽、聚合物基體和溶劑組成的準(zhǔn)固態(tài)聚合物電解質(zhì)（QPE）有利于提高電池的安全性和能量密度。然而，離子傳導(dǎo)機(jī)制、溶劑分子的存在形式以及QPE不同組分之間的相互作用仍不清楚。

在此，南開大學(xué)陳軍院士等人開發(fā)了一種多光譜表征策略，結(jié)合第一性原理計算來解開上述謎團(tuán)。

通過分析一個具有良好電化學(xué)穩(wěn)定性的由聚偏氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）、二氟甲烷亞砜鋰（LiTFSI）和四甘醇（G4）組成的QPE模型，結(jié)合差示掃描量熱儀(DSC)和偏光顯微鏡的表征，作者發(fā)現(xiàn)QPE 中溶劑的存在狀態(tài)與傳統(tǒng)電解液中的存在狀態(tài)有很大不同。

圖1. QPE的組成（PVDF-HFP、LiTFSI和G4）分子式及表征

第一性原理計算和光譜表征表明，聚合物基質(zhì)通過QPE中的強(qiáng)相互作用與部分溶劑分子完全熔融，而其他G4分子類似于液體溶劑，其作用是溶解Li鹽形成局部高濃度的Li⁺，導(dǎo)致快速的離子遷移（0.464×10^-3 S cm^-1）。

研究還表明，QPE中的Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)和導(dǎo)電機(jī)理與高濃度高濃度電解液相似，上述溶劑化結(jié)構(gòu)通過電解質(zhì)中溶劑化/去溶劑化過程的活化能（Ea）的實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步驗(yàn)證。這項(xiàng)工作為QPE的離子傳輸機(jī)制提供了新的見解，并將促進(jìn)其在安全和高能電池中的應(yīng)用。

圖2. Li⁺ 溶劑化/去溶劑化的活化能實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

A new insight into the ionic conduction mechanism of quasi-solid polymer electrolyte through multispectral characterizations, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202107648

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