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晏成林/錢濤ACS Nano: -60℃！全液相反應(yīng)機(jī)制的低溫鋰硫電池

鋰硫電池有望在低溫度下具有高容量保持率，成為未來低溫二次電池的主力軍，然而其面臨著放電過程中從Li₂S₄到Li₂S的固-固轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)緩慢的問題。

在此，蘇州大學(xué)晏成林教授、錢濤副研究員等人受首個(gè)可在室溫和低溫下均提供容量的放電平臺(tái)機(jī)制的啟發(fā)，提出了一種全液相反應(yīng)機(jī)制。作者將烯丙基甲基二硫化物 (AMDS) 添加到常規(guī)電解液中。元素硫首先與AMDS反應(yīng)形成三硫化物，然后直接還原為最終產(chǎn)物。

光譜研究和分子動(dòng)力學(xué)模擬共同證實(shí)所有放電中間體都可溶于電解液。這種機(jī)制繞過了緩慢的“固體到固體”反應(yīng)路線，有利于快速的液相反應(yīng)途徑，導(dǎo)致電極反應(yīng)活化能的急劇下降。此外，AMDS 的引入還調(diào)節(jié)了Li₂S的沉積形式，緩解電極鈍化并促進(jìn)硫氧化還原動(dòng)力學(xué)。

圖1. Li-S電池中相轉(zhuǎn)換的示意圖

此外，AMDS中的一些烯丙基可以通過自由基聚合交聯(lián)在鋰負(fù)極上形成均勻的膜，從而實(shí)現(xiàn)無枝晶鋰負(fù)極并抑制溶解的中間擴(kuò)散和鋰負(fù)極上的還原。

總體而言，與25°C 時(shí)相比，該電池在-40°C時(shí)可保持78.2% 的容量，并在-60°C 時(shí)正極實(shí)現(xiàn)1563 mAh g^-1的超高比容量。這項(xiàng)工作為開發(fā)低溫鋰硫電池提供了一種策略。

圖2. AMDS改性電解液的低溫電化學(xué)性能

All-Liquid-Phase Reaction Mechanism Enabling Cryogenic Li-S Batteries, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c05875

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