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南開陳軍院士Angew: 用于堅固鋅金屬負極的陰離子型無水Zn2+溶劑化結(jié)構(gòu)設(shè)計

可充電水系鋅電池由于其低成本和高安全性而具有大規(guī)模電化學(xué)儲能的潛力。然而，鋅金屬負極存在枝晶生長和界面析氫反應(yīng)（HER），導(dǎo)致電極/電池性能下降。

在此，南開大學(xué)陳軍院士等人設(shè)計了一種陰離子型無水Zn²⁺溶劑化結(jié)構(gòu)電解質(zhì) (ASE)，用于解決鋅負極問題。作者指出，枝晶和HER都與水參與的Zn²⁺溶劑化結(jié)構(gòu)- Zn(H₂O)₆²⁺有關(guān)，因此可以通過將Zn(H₂O)₆²⁺轉(zhuǎn)化為陰離子型無水溶劑化結(jié)構(gòu)- ZnCl₄^2-來解決。

這可以在傳統(tǒng)的ZnSO₄水系電解液中添加具有大體積陽離子的氯化物鹽（1-乙基-3-甲基咪唑氯化物）后實現(xiàn)。

圖1. 鋅鍍層圖案的原位AFM觀察

通過原位AFM發(fā)現(xiàn)，陽離子-水相互作用的消除抑制了HER，而Zn尖端和陰離子溶劑化結(jié)構(gòu)之間的靜電排斥抑制了枝晶的形成。

因此，ASE顯示出均勻的鋅沉積，平均鍍鋅/剝離庫侖效率為~99.9%，以預(yù)鍍鋅聚苯胺（Z-PANI）為正極的無負極鋅電池300次循環(huán)后容量保持率為 78.8%。這項工作提供了一種新穎的電解質(zhì)設(shè)計策略，以防止 HER并實現(xiàn)長壽命金屬負極。

圖2. 無負極電池和軟包電池的儲能機制和電化學(xué)性能

Designing anion-type water-free Zn²⁺ solvation structure for robust Zn metal anode, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202109682

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