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硫化合物的化學(xué)性質(zhì)是包括鋰硫 (Li-S) 電池在內(nèi)的幾種有前途的下一代可充電電池化學(xué)物質(zhì)的核心。在鋰硫電池中，多硫化物中間體的形成和穿梭通常被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)其實(shí)際可行性的主要障礙。

在此，美國(guó)德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校Arumugam Manthiram教授等人比較了硫?qū)僭兀ㄎ晚冢┰诙嗔蚧镦溨械娜〈⒆C明了它們對(duì)Li-S電池化學(xué)的有益影響。

研究表明，硒取代的多硫化物由于優(yōu)先生成自由基中間體而有效催化硫/Li₂S轉(zhuǎn)換反應(yīng)，從而提高了正極利用率，碲取代的多硫化物通過(guò)在鋰表面形成具有低Li⁺離子擴(kuò)散勢(shì)壘的鈍化界面層來(lái)提高鋰循環(huán)效率。

圖1. 貧電解液無(wú)負(fù)極軟包鋰硫電池的電化學(xué)性能

這種基于多硫化物“分子工程”并利用內(nèi)在多硫化物穿梭效應(yīng)的非常規(guī)策略得到了驗(yàn)證，將貧電解液無(wú)負(fù)極軟包鋰硫電池的循環(huán)壽命提高了10倍。

此外，無(wú)負(fù)極配置最大限度地提高了能量密度，減輕了處理薄鋰箔的挑戰(zhàn)，并消除了電池組裝時(shí)的自放電。硒和碲化學(xué)差異之間產(chǎn)生的見(jiàn)解可廣泛用于金屬硫?qū)僭仉姵匾约傲驅(qū)僭鼗锕腆w電解質(zhì)的研究。

圖2. XPS及飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜 (ToF-SIMS) 測(cè)試結(jié)果

Implications of in-situ chalcogen substitutions in polysulfides for rechargeable batteries, Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/D1EE01113H

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