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陸盈盈/張磊/馬福元EnSM：復合固體電解質界面使阻燃磷酸酯基電解液實現可逆鋰電沉積

定制具有高安全性和良好鋰可逆性的不可燃磷酸酯基電解液是實用鋰金屬電池的迫切需求。然而，磷酸酯與活性鋰表面的相容性較差，解決這一挑戰的關鍵是構建可持續的固體電解質界面。

浙江大學陸盈盈、大連理工大學張磊、浙能技術研究院馬福元等人以二氟（草酸）硼酸鋰（LiDFOB）為主鹽，在磷酸酯（TEP）/醚（DME/HFE）混合電解液中，設計了一種雙層結晶/聚合物固體電解質界面（SEI），以實現與鋰的高兼容性。

圖1 電解液表征

鋰溶劑化鞘中的配位DME將在鋰金屬表面還原，在早期循環階段形成RO-Li殘留物。LiDFOB的分解產物將與Li金屬表面的原始殘留物進一步反應，形成均勻的結晶/聚合物雙層SEI：外層Li₂O晶體層（~6 nm）和內部非晶聚合物層（~7 nm，主要由C-O、P-O、B-OR和非晶LiF等組成），從而防止活性TEP和鋰負極之間的進一步反應。

圖2 鋰沉積形貌及SEI表征

因此，阻燃電解液表現出6.10 s g^-1的低自熄時間和NCM/Cu配置中令人滿意的鋰可逆性（98.31%）。此外，負正電極容量比（N/P）為1.92的扣式NCM811/Li全電池可循環140次以上。

同時，容量約為0.2 Ah、低N/P比約為2.22的軟包電池在60次循環后也顯示出87.9%的良好容量保持率而沒有鋰耗盡。這種方法為高能量密度、高安全性電化學儲能技術開辟了新方向。

圖3 電化學性能

Structured Solid Electrolyte Interphase enable Reversible Li Electrodeposition in Flame-Retardant Phosphate-Based Electrolyte. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.015

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