
金屬鋰由于其低電化學勢、高理論能量密度、低密度而被認為是鋰離子電池的理想負極材料。然而,仍有一些重大挑戰需要解決,例如鋰枝晶生長和低界面穩定性,這阻礙了鋰金屬負極的實際應用。
瑞士弗里堡大學Ali Coskun等人報道了一種含有咪唑離子液體端基和全氟烷基鏈(F-IL)的凝膠聚合物電解質,通過聚合物主鏈中的路易斯酸性鏈段從根本上改變鹽在凝膠電解質中的溶解度,從而實現高離子電導率和鋰離子轉移數。
圖1 凝膠聚合物電解質的合成及作用示意圖
F-IL部分的存在降低了鋰離子對二醇鏈的結合親和力,使鋰離子能夠在凝膠網絡內快速轉移。這些結構特征使陰離子固定在離子液體鏈段上以減輕空間電荷效應,同時促進路易斯酸性聚合物中更強的陰離子配位和較弱的陽離子配位。
圖2 凝膠聚合物電解質對鋰沉積的影響
結果,該凝膠聚合物電解質同時實現了高鋰離子電導率(9.16 × 10-3 S cm-1 )和高鋰離子遷移數(0.69),以及高達4.55 V的良好電化學穩定性,同時有效抑制了鋰枝晶生長。
此外,該凝膠聚合物電解質使Li|Li對稱電池在9 mAh cm-2下穩定循環超過1800小時,并且使鋰硫(Li-S)全電池循環250次后仍保持原始容量的86.7%。
圖3 Li||Li對稱電池及鋰硫電池的電化學性能
Ionic Liquid Functionalized Gel Polymer Electrolytes for Stable Lithium Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202106237
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