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固態(tài)電池(SSB)被視為電化學(xué)儲能的下一個重要里程碑，可提高安全性并實現(xiàn)更高的能量密度。LiNiO₂(LNO)長期以來一直被認(rèn)為是一種很有前景的正極材料。然而，由于穩(wěn)定性問題，包括對電解液成分的反應(yīng)性，其商業(yè)實施變得復(fù)雜。

德國卡爾斯魯厄理工學(xué)院Yuan Ma、Torsten Brezesinski等人首次提出了一項詳細(xì)研究，該研究結(jié)合銀礦石Li₆PS₅Cl固態(tài)電解質(zhì)（SE）和Li₄Ti₅O₁₂負(fù)極，以探討顆粒堆疊SSB電池中LNO的電化學(xué)行為。

ACS Energy Lett.：LiNiO2在固態(tài)電池中的循環(huán)性能和局限性

具體而言，裸LNO在0.2 C和 45°C下循環(huán)60次后可提供105 mAh/gLNO的比放電容量，并顯示出合理的倍率性能（在1.0 C下約為60 mAh/gLNO）。然而，與基于液態(tài)電解液的鋰離子電池相比，固態(tài)環(huán)境中的LNO顯示出低得多的首次循環(huán)庫侖效率（可逆性）。

圖1 LNO-SSB和LNO-LIB在0.2 C和 45°C下的性能

根據(jù)XRD、原位微分電化學(xué)質(zhì)譜（DEMS）、XPS、EIS 和電子顯微鏡結(jié)果，作者發(fā)現(xiàn)容量損失是由于多個問題造成的：

（i）循環(huán)過程中LNO體積變化引起的機(jī)械降解；

（ii）產(chǎn)氣（尤其是高荷電狀態(tài)下的晶格氧損失）對材料特性造成不可逆的變化；

(iii)SE降解并伴隨著正極活性物質(zhì)（CAM）/SE界面處鈍化副產(chǎn)物的積累。這些發(fā)現(xiàn)強(qiáng)調(diào)了SSB中有害副反應(yīng)、氣體和化學(xué)機(jī)械過程的關(guān)鍵相關(guān)性。

鈍化層的形成被證明是性能下降的主要原因。進(jìn)一步，通過用LiNbO₃保護(hù)層對 CAM進(jìn)行表面涂層，能夠顯著提高電池的循環(huán)性能。

這項研究表明，LNO在 SSB 應(yīng)用方面具有巨大潛力，對表面化學(xué)和/或循環(huán)協(xié)議的進(jìn)一步修改是提高其循環(huán)性能和穩(wěn)定性的關(guān)鍵。這些發(fā)現(xiàn)也與其他層狀富鎳氧化物系統(tǒng)具有普遍相關(guān)性，并可能指導(dǎo)未來研究它們在SSB電池中的應(yīng)用。

圖2 SSB電池中LNO CAM的結(jié)構(gòu)演變

Cycling Performance and Limitations of LiNiO2 in Solid-State Batteries. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01447

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ACS Energy Lett.：LiNiO2在固態(tài)電池中的循環(huán)性能和局限性

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