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1. ACS Nano：空間隔離啟發的超細CoSe₂實現高倍率、高能鋁電池

電池頂刊集錦：劉美林/馮金奎/孫靖宇/李亞運/余學斌/葛明政/王浩/萬厚釗等最新成果！

過渡金屬硒化物因其高比容量、優異的電性能和低成本而成為可充鋁電池(RABs)的有吸引力的正極材料。但是，它們面臨著結構穩定性低和反應動力學差的相關挑戰

復旦大學余學斌等人應用空間隔離策略開發了一種RAB雜化正極材料(CoSe₂-NPCS)，該正極材料包含超細CoSe₂顆粒和N摻雜多孔碳納米片(NPCS)，其中二維NPCS結構源自 MXene表面金屬框架的自組裝。

超細納米晶顆粒顯著提高了材料的化學活性和結構穩定性，而二維分級多孔碳納米片基體表現出較高的石墨化；這些特征結合了大孔/介孔和微孔結構的優點，包括易于獲得活性位點的大表面積、快速的電子和離子傳輸以及無阻礙的電解液滲透。此外，即使在高熱解溫度下，這種合成策略也能控制活性材料的粒徑，從而可以研究粒徑對電化學行為的影響。

結果，CoSe₂-NPCS電極表現出高放電容量（1 A g^-1時為436 mAh g^-1）、優異的倍率性能（5 A g^-1時為122 mAh g^-1）和長期循環穩定性（2 A g^-1時循環5000次后獲得111 mAh g^-1的容量，平均每個循環的容量衰減小于0.0084%）。采用設計電極開發的鋁電池實現了高達630 Wh kg^–1的比能量密度，這進一步突出了其實際應用的潛力。這項工作為高能RABs電極的高倍率穩定性設計提供了一種有效的材料工程方法。

圖1 合成示意圖

圖2 電化學性能

Spatial Isolation-Inspired Ultrafine CoSe2 for High-Energy Aluminum Batteries with Improved Rate Cyclability. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c04895

2. ACS Nano：通過氧空位和鉍替代實現三維快速鈉離子傳輸

層狀鈦酸鈉（NTO）是用于先進鈉離子電池（SIBs）最有前景的負極材料之一，它具有高理論容量且沒有嚴重的安全問題。然而，由于晶體內沿低能壘八面體層的主要二維Na離子傳輸通道，原始NTO電極具有不利的Na⁺傳輸動力學，這阻礙了此類潛在材料的實際應用。

澳大利亞昆士蘭科技大學Jun Mei、Ziqi Sun等人提出了一種結合氧空位生成和陽離子取代的組合策略，通過該策略，NTO 框架的層間距被擴展以構建3D快速Na離子傳輸通道，從而促進Na⁺的傳輸和存儲，并提高SIBs的性能。

實驗顯示，氧缺陷和鉍取代的HBNTO (Bi_xNa_2-xTi₃O_y, 0 < x < 2, 0 < y < 7, HBNTO) 表現出明顯增強的可逆容量（在20 mAh g^-1下與NTO相比提高了~145%）、倍率性能（500 mAh g^-1下與NTO相比提高了約200%）和循環穩定性（20 mAh g^-1下與NTO相比，在150次循環后保持容量提高了約210%）。

分子動力學模擬和理論計算表明，HBNTO的性能增強是由倍增的鈉擴散途徑和隨著3D內部離子傳輸通道的成功打開而增加的離子遷移率所貢獻的。這項工作證明了這些策略在打開3D晶間離子傳輸通道以提高SIBs電化學性能方面的有效性。

圖1 材料的形態和結構特征

圖2 電化學性能和動力學分析

Three-Dimensional Fast Na-Ion Transport in Sodium Titanate Nanoarchitectures via Engineering of Oxygen Vacancies and Bismuth Substitution. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c04479

3. Small：鋰電池商業化驅動的電極設計：基本指導、機遇和前景

當前的鋰離子電池技術正接近理論能量密度極限，而電動汽車、混合動力電動汽車和便攜式電子設備等不斷增長的儲能市場的需求日益增長，這對鋰離子電池技術提出了挑戰。盡管在從方法到機理的電極材料定制方面取得了很大的進展，以滿足實際需求，但在將面積/體積負載增加到商業水平時，緩慢的物質傳輸和電荷轉移動力學是主要的瓶頸。

南通大學葛明政、Hongchao Liu、福州大學Yuxin Tang等人綜述介紹了鋰電池商業化驅動電極合理設計的最新進展。

首先，討論了構建工業所需的高質量負載電極以實現商業化的基本指導和挑戰（例如電極機械不穩定性、電荷擴散緩慢、性能下降和安全問題）。其次，提出了具有高質量負載的正極/負極電極材料的相應設計策略，以在不影響能量密度和循環耐久性的情況下克服這些挑戰，包括電極結構、集成配置、界面工程、機械壓縮和鋰金屬保護。

最后，說明了從實驗室水平到商業水平構建實用高質量負載電極的一些新出現的挑戰和機遇。這些設計原則和潛在策略也有望應用于其他能量存儲和轉換系統，例如超級電容器和其他金屬離子電池。

圖1 典型鋰離子電池中鋰離子和電子的傳輸路徑示意圖

圖2 不同電極中的離子傳輸路徑

Commercialization-Driven Electrodes Design for Lithium Batteries: Basic Guidance, Opportunities, and Perspectives. Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202102233

4. Nano-Micro Lett.：氧缺陷增強陰離子吸附能實現Ni-Zn電池的超高倍率和耐用正極

高能量密度的堿性鋅基電池正成為研究熱點。然而，差循環穩定性和低倍率性能限制了它們的廣泛應用。

湖北大學王浩、萬厚釗、中科院福建物質結構研究所Chi Chen等人將具有豐富氧缺陷的超薄CoNiO₂納米片固定在垂直排列的Ni納米管陣列（Od-CNO@Ni NTs）上，用作可充堿性Ni-Zn電池的正極材料。

圖1 Od-CNO@Ni NTs納米結構的合成機理

由于高度均勻的Ni納米管陣列提供了快速的電子/離子傳輸路徑和豐富的活性位點，因此Od-CNO@Ni NTs電極具有出色的容量（432.7 mAh g^-1）和倍率性能（218.3 mAh g^-1 at 60 A g^-1)。此外，Od-CNO@Ni NTs//Zn電池具有超長壽命（循環5000次后保持初始容量的93.0%）、547.5 Wh kg^-1的極高能量密度和92.9 kW kg^-1的功率密度。

此外，密度泛函理論（DFT）表明，氧缺陷的引入可以提高OH-的吸附能，從而提高充放電過程中晶體結構的循環穩定性。同時，氧缺陷可以有效地調節表面電子結構以促進電荷存儲。這項工作為開發超耐用、超快、高能量的Ni-Zn電池開辟了合理的思路。

圖2 Od-CNO@Ni NTs//Zn電池性能

圖3 Od-CNO@Ni NTs//Zn軟包電池性能

Oxygen-Defect Enhanced Anion Adsorption Energy Toward Super-Rate and Durable Cathode for Ni-Zn Batteries. Nano-Micro Letters 2021. DOI: 10.1007/s40820-021-00699-z

5. ACS Nano：單原子Co-N_x分散體植入的雙功能纖維骨架助力長壽命鋰硫全電池

盡管鋰硫（Li-S）電池長期以來一直被視為下一代儲能裝置，但負極側猖獗的枝晶生長和正極側緩慢的氧化還原動力學極大地阻礙了它們的實際應用。

蘇州大學孫靖宇、深圳大學李亞運等人設計了一種植入單原子Co-N_x分散體的雙功能纖維骨架作為先進改性劑，以實現兩個電極的同時調節。

單原子Co-N_x位點的合理整合可以將纖維狀碳骨架從疏鋰轉變為親鋰，有助于緩解鋰負極的枝晶形成。同時，Co-N_x物種的良好電催化活性提供了輕質特征，有效地加快了硫電化學的雙向轉化動力學，從而抑制了多硫化物穿梭。此外，相互連接的多孔骨架賦予整個骨架良好的機械強度和快速的電子/離子傳輸。

受益于原子分散的Co-N_x位點和三維導電網絡之間的協同效應，構建的S/Co-PCNF|| Co-PCNF@Li全電池可在3.5 mg cm^–2硫負載和0.2 C 下循環600次，平均每次循環容量衰減僅為 0.082%。即使在6.9 mg cm^-2的硫負載下，全電池在0.1 C 下的面積容量也能達到7.15 mAh cm^–2。這項工作可能有利于利用單原子介體開發切實可行的Li-S電池。

圖1 ?Co-PCNF 的合成和表征

圖2 S/Co-PCNF||Co-PCNF@Li全電池的電化學性能

A Dual-Functional Fibrous Skeleton Implanted with Single-Atomic Co–Nx Dispersions for Longevous Li–S Full Batteries. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c04642

6. ACS Nano：共價有機框架及其衍生物助力可充電池金屬負極

基于沉積/剝離電化學的金屬負極，如金屬鋰、鈉、鉀、鋅、鈣、鎂、鐵和鋁，由于低電化學勢、高理論比容量、優異的電子導電性等優勢，被認為是構建下一代高能量密度可充金屬電池有前景的負極材料。然而，其固有的高化學反應活性、嚴重的枝晶生長、大體積變化、不穩定的界面等問題在很大程度上阻礙了其實際應用。共價有機骨架（COFs）及其衍生物作為新興的多功能材料，由于其豐富的親金屬官能團、特殊的內部通道和可控的結構，在過去幾年中已經很好地解決了金屬負極的固有問題。

山東大學馮金奎等人詳細回顧了多功能COFs及其衍生物在可充金屬電池金屬負極中的應用。同時，提出了一些展望和意見。

結果發現，COFs及其衍生物的應用主要集中在鋰金屬負極，其他金屬負極的應用幾乎是空白。對于鋰金屬負極，COFs及其衍生物的近期研究主要集中在通過構建基于COFs的固態電解質、界面改性和作為成核種子來減少鋰金屬負極的腐蝕。由于這些研究中鋰金屬負極的比例很大，作者在這篇綜述中重點關注鋰金屬負極。事實上，鋰金屬負極的改性策略可以擴展到其他金屬負極，因為這些金屬負極在電化學中具有許多相似的行為。

在這篇綜述中，作者首先介紹了鋰金屬負極的一些基本信息，即穩定鋰金屬負極的優點、問題和報道的策略。然后簡單介紹了其他金屬負極。接著，列出了COFs的背景，例如合成方法、優點、種類和應用。隨后，仔細總結了多功能COFs及其衍生物在穩定和長循環金屬負極方面的最新進展。同時，提出了一些看法和觀點。希望該綜述能夠引起相關研究人員的注意，促進COFs、金屬負極以及高能量密度金屬電池的發展。

圖1 COFs制備方法的發展

圖2 COF對鋰負極的保護

Covalent Organic Frameworks and Their Derivatives for Better Metal Anodes in Rechargeable Batteries. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c05497

7. ACS Energy Lett.：利用原位顯微鏡揭示復合固態電池電極的倍率限制

固態電池(SSBs)有望提高能量密度、循環壽命和安全性。然而，當活性材料顆粒與固態電解質相混合時，所得復合電極的倍率性能通常受到限制。因此，出現了能量和功率密度之間的權衡，特別是在厚電極中。

美國密歇根大學Neil P. Dasgupta等人制備了具有不同活性材料分數和厚度的石墨/Li6PS5Cl 復合電極作為模型系統，以探索限制復合SSB電極倍率性能的機制。

通過在不同倍率下循環這些電極，作者觀察到倍率性能限制，其中可逆容量隨著倍率的增加而降低。隨著復合電極中活性材料的質量百分比從40%增加到 100%，這些權衡會被放大。

使用原位光學顯微鏡，可以直接觀察到由于電流聚焦而產生的石墨局部荷電狀態的空間變化。將這些結果與模擬相結合，作者確定了限制倍率性能的電極特性，包括曲折的固體電解質界面內的靜電勢降和石墨域內的固態擴散。這些結果突出了微觀結構在設計復合 SSB正極和負極中的關鍵作用。

圖1 在各種石墨/SE比下提高鋰化倍率時的可逆容量

圖2 以C/4倍率充電時40% Gr電池的演變

Rate Limitations in Composite Solid-State Battery Electrodes: Revealing Heterogeneity with Operando Microscopy. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01063

8. Nano Energy：設計用于高倍率鋰離子電池的T-Nb₂O₅ -碳-石墨烯復合材料

對于Nb₂O₅在大功率可充鋰離子電池（LIBs）中廣泛的商業應用而言，使用經濟高效的合成策略開發先進的體系結構仍然是一個巨大的挑戰。

美國佐治亞理工學院劉美林、Bote Zhao等人報道了一種新型二維（2D）結構，該結構由還原氧化石墨烯納米片上富含氧空位的T- Nb₂O₅和碳組成（2D Nb₂O₅-C-rGO），它是通過一鍋水解路線和熱處理合成的。

作為 LIB 的負極，2D Nb₂O₅-C-rGO架構顯示出優異的倍率性能（在100 C或 20 A g^-1下實現114 mAh g^-1的容量）和循環穩定性（在5 C下循環1500次后保持147 mAh g^-1的容量，在50C下循環5000次后保持107 mAh g^-1的容量）。

實驗研究和基于密度泛函理論(DFT)的計算表明，2D Nb₂O₅-C-rGO電極出色的 Li⁺存儲性能歸因于C-rGO電子網絡改善的電子導電性和原位形成晶格氧空位增強的Nb₂O₅晶粒內快速的Li+遷移動力學。這項工作為快速鋰離子儲存提供了一種具有先進結構的負極，并進一步加強了對Nb₂O₅基碳質復合材料儲能機理的理解。

圖1 2D Nb₂O₅-C-rGO結構的合成過程示意圖

圖2 電化學性能

Engineering the architecture and oxygen deficiency of T-Nb₂O₅-carbon-graphene composite for high-rate lithium-ion batteries. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106398

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