受益于固體電解質(zhì)界面（SEI）的形成，“鹽包水”電解液（WiSE）概念的引入為水系電化學(xué)開辟了新的視野。然而，這種SEI仍然面臨著多重挑戰(zhàn)，包括溶解、機(jī)械損傷和不斷重整，從而導(dǎo)致差循環(huán)穩(wěn)定性。

意大利米蘭理工大學(xué)Jie Li等人在WiSE中引入聚丙烯酰胺（PAM）作為有效的電解液添加劑，以穩(wěn)定負(fù)極/電解質(zhì)界面。

作者采用原位小角中子散射和密度泛函理論計算研究了PAM輔助SEI的演變，結(jié)果表明，PAM最大限度地減少了負(fù)極/電解質(zhì)界面處自由水分子的存在，加速了TFSI-陰離子的分解，并使SEI的結(jié)構(gòu)致密化。因此，WiSE的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口拓寬至3.1 V（1.8-4.9 V，相對于Li|Li⁺）。

受益于此，在 21 mol kg^-1 LiTFSI電解液中添加5 mol% PAM后，LiMn₂O₄||L-TiO₂全電池表現(xiàn)出增強(qiáng)的循環(huán)穩(wěn)定性，在1 C下循環(huán)100次后容量保持率為86%。

這種由聚合物物種提供的界面輔助新機(jī)制對未來高壓水系鋰離子電池的新型電解液和界面化學(xué)的設(shè)計具有指導(dǎo)意義。

圖1 PAM對SEI的影響

圖2 電化學(xué)性能

Stabilizing the solid-electrolyte interphase with polyacrylamide for high-voltage aqueous lithium-ion batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202107252