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?三單位聯(lián)合NML：FEHCOOH=97%! MOF衍生的In2O3-x@C將CO2高效還原為HCOOH

CO₂的電化學(xué)還原是實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)并同時(shí)產(chǎn)生高價(jià)值化學(xué)原料的一種有前景的方法。在CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)產(chǎn)生的各種化學(xué)產(chǎn)品中，甲酸(HCOOH)是一種具有重要工業(yè)意義的關(guān)鍵化學(xué)品，也是用于能量?jī)?chǔ)存和轉(zhuǎn)換的重要?dú)漭d體。然而，CO₂的高熱穩(wěn)定性以及CO₂RR中的多種競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)途徑會(huì)導(dǎo)致通過(guò)電解生產(chǎn)甲酸的高過(guò)電位和低法拉第效率(FE)。因此，必須設(shè)計(jì)一種合適的電催化劑，提高甲酸生產(chǎn)的活性和選擇性。

近日，北京大學(xué)深圳研究生院楊世和、於俊、香港理工大學(xué)黃勃龍和北伊利諾伊大學(xué)李濤等報(bào)告了一種獨(dú)特的玉米棒狀I(lǐng)n₂O_3-x@C納米催化劑，其中In₂O_3-x納米立方體作為細(xì)顆粒均勻地分散在碳納米棒棒上。

用于CO₂RR的In₂O_3-x@C是通過(guò)對(duì)MIL-68(In)退火進(jìn)行拓?fù)滢D(zhuǎn)變獲得。In₂O_3-x殼中的氧空位和原位形成的碳納米棒使得催化劑具有高活性的In位點(diǎn)和低電荷轉(zhuǎn)移電阻，從而產(chǎn)生了優(yōu)異的CO₂電化學(xué)還原轉(zhuǎn)化為HCOOH的性能。

具體而言，在-0.4 V_RHE下，In₂O_3-x@C的HCOOH部分電流密度達(dá)到11 mA cm^-2，CO₂還原為HCOOH的法拉第效率為84%；-1.0 V_RHE下HCOOH部分電流密度和法拉第效率分別提升為215 mA cm^-2和97%，并且該催化劑能夠在100 mA cm^-2下穩(wěn)定運(yùn)行超過(guò)120小時(shí)。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算揭示了氧空位為In活性位點(diǎn)創(chuàng)造了富電子環(huán)境，這不僅增加了活性位點(diǎn)的還原能力，而且降低了電子轉(zhuǎn)移的能壘，導(dǎo)致In位點(diǎn)上CO₂電化學(xué)還原轉(zhuǎn)化為HCOOH的活性要高得多。此外，在一系列電位下，通過(guò)operando X射線吸收光譜對(duì)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了仔細(xì)研究：由于施加的負(fù)電位，In³⁺在初始催化劑活化階段很容易還原為金屬In，但隨后通過(guò)簡(jiǎn)單的電子轉(zhuǎn)移被CO₂再氧化為In³⁺并保持在該價(jià)態(tài)作為生產(chǎn)HCOOH的活性催化位點(diǎn)。

這項(xiàng)工作揭示了在初始催化劑活化階段活性位點(diǎn)的電子和配位重構(gòu)，展示了活性位點(diǎn)催化CO₂高選擇性HCOOH生產(chǎn)的還原循環(huán)，這將指導(dǎo)未來(lái)實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定的工業(yè)CO₂還原催化劑的設(shè)計(jì)和開發(fā)。

MOF-Transformed In₂O_3-x@C Nanocorn Electrocatalyst for Efficient CO₂ Reduction to HCOOH. Nano-Micro Letters, 2022. DOI: 10.1007/s40820-022-00913-6

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