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北大馬丁/王蒙Nature子刊:石墨氮化碳催化聚苯乙烯氧化為芳族含氧化合物

北大馬丁/王蒙Nature子刊:石墨氮化碳催化聚苯乙烯氧化為芳族含氧化合物

制造業(yè)的持續(xù)增長(zhǎng),加上塑料制品難于回收,導(dǎo)致自然環(huán)境中產(chǎn)生了大量的廢塑料。目前,大多數(shù)現(xiàn)有的化學(xué)回收和升級(jí)回收方法都存在反應(yīng)條件惡劣和產(chǎn)品選擇性差的問題。基于此,北京大學(xué)馬丁教授和王蒙教授(共同通訊作者)等人報(bào)道了一種光催化塑料轉(zhuǎn)化策略,在可見光照射下,使用非均相石墨氮化碳(graphitic carbon nitride, g-C3N4)催化劑將聚苯乙烯(polystyrene, PS)氧化為芳族含氧化合物。

北大馬丁/王蒙Nature子刊:石墨氮化碳催化聚苯乙烯氧化為芳族含氧化合物

在文中,作者利用g-C3N4催化劑在液相中將聚苯乙烯氧化為芳族含氧化合物,包括苯甲酸、苯乙酮和苯甲醛。在150 °C時(shí),聚苯乙烯的轉(zhuǎn)化率超過90%,且主要產(chǎn)物是苯甲酸、苯乙酮和苯甲醛。在可見光照射下,當(dāng)反應(yīng)溫度為150 °C時(shí),g-C3N4催化劑反應(yīng)性能優(yōu)異,質(zhì)量比反應(yīng)性良好(約10 mg·gcat-1?h-1),對(duì)單一高值化學(xué)物質(zhì)(苯甲酸,超過80%)選擇性好。

北大馬丁/王蒙Nature子刊:石墨氮化碳催化聚苯乙烯氧化為芳族含氧化合物

此外,作者展示了實(shí)際生活中產(chǎn)生塑料垃圾(克級(jí))的轉(zhuǎn)化。對(duì)于0.5?g聚苯乙烯塑料廢料的轉(zhuǎn)化,得到0.36?g芳族含氧化合物。作者還通過各種表征方法研究了反應(yīng)機(jī)理,并通過聚苯乙烯活化,氧化C-H鍵在其主鏈上形成羥基和羰基,然后發(fā)生鍵斷裂(C-C鍵活化),并進(jìn)一步氧化成主要產(chǎn)物苯甲酸。

北大馬丁/王蒙Nature子刊:石墨氮化碳催化聚苯乙烯氧化為芳族含氧化合物

Catalytic oxidation of polystyrene to aromatic oxygenates over a graphitic carbon nitride catalyst.?Nat. Commun.,?2022, DOI: 10.1038/s41467-022-32510-x.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32510-x.

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