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1. AFM：先進電解質使可充鋰金屬電池安全穩定：進展與前景

電池頂刊集錦：Nat. Commun./AM/AEM/AFM/Nano Energy/EnSM等成果！

當使用碳酸酯電解液時，可充鋰金屬電池(RLBs)可以提高能量，但循環穩定性和安全性較差。為獲得穩定、安全的電池，研究和開發用于RLB的電解液已經投入了無數的努力。然而，只有少數現有電解液滿足實際RLBs的要求。

中科院化學所郭玉國、辛森等人總結了有機液態電解液在RLBs應用中的挑戰，并提出了實用RLBs對電解質的要求。

該觀點簡要回顧了最近用于 RLBs 的電解質（液態和固態）的成就，并分析了每種電解質的相應缺點。此外，還提出了各種電解質現有缺點的可能解決方案。特別是，該觀點概述了原位凝膠電解質的發展戰略，同時呼吁人們使用軟包電池來評估性能，并更加重視電池安全研究。這一觀點旨在闡明RLBs電解質面臨的挑戰和可能的研究方向，以更好地推廣實用RLBs。

從第一代以有機碳酸酯溶劑為基礎的鋰金屬商用電解液開始，科學家們在電解液添加劑、鋰鹽、新型溶劑等方面進行了大量探索。近年來，（局部）高鹽濃度電解液、雙鹽體系、全氟溶劑等策略在基于液態電解液的鋰金屬電池的循環性能方面取得了重大進展。同時，各種固態（復合）電解質的發展抑制了枝晶生長，提高了電池的安全性。此外，具有高Li⁺電導率和良好加工性的液體-聚合物雜化電解質也顯示出特殊的應用前景，尤其是與阻燃劑、無機陶瓷等成分結合使用時。為獲得實用RLBs的穩定和安全循環，電解質需要在寬溫度范圍內具有高離子電導率 (>10^-3 S cm^-1)。同時，電解質需要具有適度的機械性能（楊氏模量 > 7.98-10.64 GPa），以在不犧牲其加工性能的情況下抑制鋰枝晶的刺穿。電解質的不可燃性也將進一步提高電池的整體安全性。在短期內，基于原位聚合的液體-聚合物雜化電解質可能是實際應用的折衷選擇。當然，聚合反應的可控性、電池一致性等問題仍需解決。

圖1 RLBs有機液態電解液的挑戰

圖2 對RLBs中電解質的要求

Advanced Electrolytes Enabling Safe and Stable Rechargeable Li-Metal Batteries: Progress and Prospects. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202105253

2. Nano Energy：理解濃電解液中鋰離子熱力學和動力學行為以開發水系鋰離子電池

由于高安全性、環境友好性和寬電壓窗口，高濃度水系電解液對于未來鋰離子電池的部署很有吸引力。理解鋰離子在高濃度條件下的行為對于機理研究和商業應用都具有重要意義。

北京大學深圳研究生院潘鋒、中科院化學所林原等人通過使用定制的單粒子模型分析循環伏安法和電壓曲線，闡明了以LiFePO₄為活性電極在不同濃度水系電解液中鋰離子的熱力學和動力學行為。

LFP單粒子(SP)電極被設計用于減少團聚并最大限度地減少活性納米粒子的粒子間相互作用。在熱力學研究中，SP電極在不同電解液濃度下的循環伏安（CV）曲線表明，隨著電解液濃度的增加，平衡電位逐漸向更高的電位移動，這歸因于聚合物(Li⁺(H₂O)₂)_n溶液中鋰離子活性的增加。在動力學研究中，高濃度電解液聚合物(Li⁺(H₂O)₂)_n結構中緩慢的鋰離子去溶劑化過程是導致界面反應時低界面速率常數(k⁰)和高活化能(E_a)的原因。

此外，在不同溫度和掃描速率下也觀察到這種在高濃度下緩慢的鋰離子界面動力學，較低的溫度和較高的掃描速率導致更緩慢的過程。電解液中陰離子的類型是另一個重要因素，因為較小的陰離子尺寸更有利于界面反應。對高濃度電解液中鋰離子行為（熱力學和動力學）的基本理解有助于為特定電池應用選擇合適的電解液和工作條件。

圖1 不同濃度LiTFSI和LiNO₃電解液對LFP的影響

圖3 不同溫度和掃速對k⁰和E_a的影響

Understanding Li-ion thermodynamic and kinetic behaviors in concentrated electrolyte for the development of aqueous Lithium-ion batteries. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106413

3. Nat. Commun.：基于同軸CNTs@TiN-TiO₂海綿的長壽命高面積容量鋰硫電池

異質結構的合理設計為鋰硫電池中多硫化鋰轉化的理想催化劑體系開辟了新的機遇。然而，其傳統的制備工藝復雜，難以合理控制各組分的含量和分布。

日本沖繩科學技術大學院大學Yabing Qi等人為合理設計異質結構，利用原子層沉積(ALD)方法制備了基于化學氣相沉積 (CVD)制備的三維獨立CNT框架的同軸CNTs@TiN-TiO₂海綿，以作為功能性硫載體。

圖1 CNTs@TiN-TiO₂的制備過程及其多硫化物轉化催化過程示意圖

通過控制CNTs外表面TiO₂和TiN層的厚度，并結合退火后處理，由10 nm TiN 包裹5 nm TiO₂的CNTs雜化衍生的同軸CNTs@TiN-TiO₂海綿表現出優異的性能。相應的Li-S 電池在0.2 C下具有1431 mAh g^-1的高比容量，在2 C下循環500次后容量保持率高達 85%。性能提高的主要原因是TiN-TiO₂內的連續界面異質結構使TiO₂先吸附多硫化鋰，然后很容易將多硫化物擴散到TiN中進行后續的電化學催化。同時，在高導電性碳納米管的協同作用下，TiN有效地催化多硫化物轉化為Li₂S₂/Li₂S。

此外，3D CNTs海綿的多孔結構和相互連接的導電通路有助于容納大量硫并保證其有效利用。結果，基于同軸CNTs@TiN-TiO₂海綿的Li-S電池的面積容量高達21.5 mAh cm^?2，遠高于商業化鋰離子電池的面積容量（4 mAh cm^?2）。

圖2 多硫化鋰的吸附實驗及相應的XPS表征

圖3 電化學循環性能

Long-life lithium-sulfur batteries with high areal capacity based on coaxial CNTs@TiN-TiO2 sponge. Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-24976-y

4. AEM：單離子導電軟電解質使半固態鋰金屬電池在環境條件下運行

盡管固態鋰金屬電池具有后鋰離子電池的潛力，但它們仍面臨電化學可持續性不足和運行環境限制的問題。這些挑戰主要源于缺乏可靠的固態電解質。

韓國延世大學Sang-Young Lee、仁川大學Taeeun Yim、上海大學袁帥等人展示了一種用于實用半固態鋰金屬電池（SSLMB）的新型單離子導電準固態軟電解質（SICSE）。

圖1 在環境條件下制備SiCSE及其單離子導電特性

SICSE由離子整流兼容骨架和不可燃配位電解液組成。離子整流兼容骨架由紫外線固化的陽離子共聚物（乙氧基化三羥甲基丙烷三丙烯酸酯(ETPTA)/二烯丙基二甲基銨-雙（三氟甲磺?；啺罚―ADMA-TFSI））和鈦/二氧化硅改性的氧化鋁納米粒子（Ti-SiO₂@Al₂O₃)組成，其中ETPTA和DADMA-TFSI可以分別提供結構完整性和離子整流（即，陰離子捕獲）效果，而Ti-SiO₂@Al₂O₃納米顆粒作為流變調節和陰離子捕獲（通過路易斯酸堿相互作用）劑。配位電解液是4 M LiFSI-PC/FEC，由于離子-溶劑配位良好，該電解液對鋰金屬負極和高壓正極顯示出較好的電化學穩定性，此外該電解液兼具高熱穩定性和不可燃性。所得SICSE具有高離子導電性、Li⁺轉移數接近單位（t_Li⁺=0.91）、寬電化學穩定性窗口、機械柔性和不易燃性。

流變學調整的SiCSE漿料經過紫外線固化輔助逐步印刷工藝，能夠輕松制備無縫集成的SSLMB，而無需進行高壓/高溫步驟。SICSE的單離子導電能力有助于穩定鋰金屬負極和NCM811正極的界面。由此產生的SSLMB全電池表現出可靠的電化學性能、循環穩定性、倍率性能以及具有可調電壓和在室溫條件下的高重量/體積能量密度（基于電池，476 Wh kg^-1/1102 Wh L^-1）。此外，低溫性能、可折疊性和安全性遠遠超過了基于無機電解質的固態LMB。

圖2 SSLMB在環境條件下的電化學性能

圖3 SSLMB的電化學性能

Single-Ion Conducting Soft Electrolytes for Semi-Solid Lithium Metal Batteries Enabling Cell Fabrication and Operation under Ambient Conditions. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101813

5. AM：共價有機骨架正極的分子工程實現增強的鋅離子電池

共價有機骨架(COF)具有可預先設計的具有原子精度的網狀化學，可精確控制的孔徑、氧化還原活性功能部分和穩定的共價骨架，因此它們是用于電化學電荷存儲應用的潛在電極材料。然而，對其鋅離子儲存行為的機理和實際方面的研究仍然有限。

沙特阿拉伯阿卜杜拉國王科技大學Mohamed Eddaoudi、Husam N. Alshareef等人報道了一種通過在1,4,5,8,9,12-六氮雜三苯基COF（HA-COF）中引入醌基團來提高鋅離子電池（ZIB）中COF正極電化學性能的策略。

HA-COF具有π-共軛結構和化學穩定性，并且可以用醌基團精確地官能化?？紤]到這一點，HA-COF材料被認為是加深對ZIBs結構-活性關系理解的理想候選材料。電化學測量證實，與HA-COF電極相比，醌功能化COF電極（HAQ-COF）顯著增強了Zn²⁺/H⁺的吸收能力，同時提高了Zn²⁺嵌入對H⁺的競爭力。

此外，密度泛函理論(DFT)模擬和實驗結果表明，HAQ-COF材料中最低未占分子軌道(LUMO)的能級降低和更有利的O?Zn?N配位協同增加了正極中Zn²⁺調節和水溶液中ZIBs 的還原電位，這揭示了ZIBs的結構-活性相關性。這項研究表明，醌功能化的COF材料提高了比容量和還原電位，為構建高性能的水系ZIBs正極提供了一種有效的策略。

圖1 HAQ-COF和HA-COF電極的電化學性能

圖2 HAQ-COF電極在（放電）過程中的電荷存儲機制分析

Molecular Engineering of Covalent Organic Framework Cathodes for Enhanced Zinc-Ion Batteries. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202103617

6. ACS Energy Lett.：LiNiO₂在固態電池中的循環性能和局限性

固態電池(SSB)被視為電化學儲能的下一個重要里程碑，可提高安全性并實現更高的能量密度。LiNiO₂(LNO)長期以來一直被認為是一種很有前景的正極材料。然而，由于穩定性問題，包括對電解液成分的反應性，其商業實施變得復雜。

德國卡爾斯魯厄理工學院Yuan Ma、Torsten Brezesinski等人首次提出了一項詳細研究，該研究結合銀礦石Li₆PS₅Cl固態電解質（SE）和Li₄Ti₅O₁₂負極，以探討顆粒堆疊SSB電池中LNO的電化學行為。

具體而言，裸LNO在0.2 C和 45°C下循環60次后可提供105 mAh/gLNO的比放電容量，并顯示出合理的倍率性能（在1.0 C下約為60 mAh/gLNO）。然而，與基于液態電解液的鋰離子電池相比，固態環境中的LNO顯示出低得多的首次循環庫侖效率（可逆性）。

根據XRD、原位微分電化學質譜（DEMS）、XPS、EIS 和電子顯微鏡結果，作者發現容量損失是由于多個問題造成的：（i）循環過程中LNO體積變化引起的機械降解；（ii）產氣（尤其是高荷電狀態下的晶格氧損失）對材料特性造成不可逆的變化；(iii)SE降解并伴隨著正極活性物質（CAM）/SE界面處鈍化副產物的積累。這些發現強調了SSB中有害副反應、氣體和化學機械過程的關鍵相關性。鈍化層的形成被證明是性能下降的主要原因。進一步，通過用LiNbO₃保護層對 CAM進行表面涂層，能夠顯著提高電池的循環性能。這項研究表明，LNO在 SSB 應用方面具有巨大潛力，對表面化學和/或循環協議的進一步修改是提高其循環性能和穩定性的關鍵。這些發現也與其他層狀富鎳氧化物系統具有普遍相關性，并可能指導未來研究它們在SSB電池中的應用。

圖1 LNO-SSB和LNO-LIB在0.2 C和 45°C下的性能

圖2 SSB電池中LNO CAM的結構演變

Cycling Performance and Limitations of LiNiO2 in Solid-State Batteries. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01447

7. EnSM：N, S共摻雜碳點作為穩定鋰金屬負極沉積的電解液添加劑

鋰金屬負極由于具有超高的理論比容量和最低的電化學勢而被廣泛研究。然而，鋰離子的不均勻沉積容易加速鋰枝晶的出現，這會阻礙鋰金屬電池的實際應用。

中南大學紀效波、侯紅帥等人利用氮、硫共摻雜的碳點（N,S-CDs）作為沉積調節的電解液添加劑，以引導鋰離子均勻沉積。

N,S-CDs在常規醚類電解液中分散良好，并且由于存在大量官能團而表現出親鋰性質。因此，在鋰沉積過程中，N,S-CDs能夠吸收周圍的Li⁺并進一步與 Li⁺共沉積，從而形成均勻的鋰沉積層。正如預期的那樣，在0.3 mg/mL N,S-CDs 的存在下，Li|Li對稱電池在1.0和3.0 mA cm^?2的電流密度下分別實現了1200 小時和300 小時的低極化長期循環穩定性。

同時，含和不含N,S-CDs的電池在Li-S全電池中的容量保持率存在明顯差異。在1.0 C下循環200次后，N,S-CDs可以將Li-S全電池的容量從491顯著提高到~600 mAh/g。此外，值得注意的是，N,S-CDs 對穩定鋰金屬負極的有益作用也首次通過共聚焦激光掃描顯微鏡得到證實。

圖1 N,S-CDs對穩定鋰金屬負極的影響

圖2 Li|Li對稱電池中Li⁺沉積的SEM圖像

N, S-Codoped Carbon Dots as Deposition Regulating Electrolyte Additive for Stable Lithium Metal Anode. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.008

8. AFM：理解鈷單原子和小納米粒子的協同效應：提高鋅-空電池的氧還原反應催化活性和穩定性

開發具有高催化活性、良好穩定性和資源豐富的氧還原反應（ORR）催化劑用于實用的金屬-空氣電池仍然是一個巨大的挑戰。

新加坡南洋理工大學Zheng Liu、Xuehong Lu、海南大學Yipu Liu等人報道了一種高效且耐用的ORR催化劑（Co-SAs/SNPs@NC），它由以Co-N₄形式存在的原子分散的Co 單原子（Co-SAs）和共錨定在氮摻雜多孔碳納米籠上的小 Co納米粒子（Co-SNPs）組成。

Co-SNPs可以有助于石墨層的形成，石墨層也可以作為Co-N₄位點的載體，而不會犧牲碳載體的高度多孔結構。

得益于Co-SAs和Co-SNPs的協同作用以及石墨化程度提高帶來的碳基體抗腐蝕性能增強，所得的Co-SAs/SNPs@NC催化劑在堿性條件下表現出優異的ORR活性和顯著的穩定性，性能優于Co-SAs基催化劑 (Co-SAs@NC)和Pt/C催化劑。密度泛函理論計算表明，Co-SNPs和 Co-N₄位點之間的強相互作用可以增加Co-SAs/SNPs@NC中活性Co原子的價態，并降低ORR中間體的吸附自由能，從而促進O₂的還原。

此外，采用Co-SAs/SNPs@NC催化劑組裝的實用鋅-空電池顯示出223.5 mW cm^-2的最大功率密度、在50 mA cm^-2下742 Wh kg^-1的高比容量和優越的循環穩定性能。該研究中發現的Co-SAs和Co-SNPs之間的強協同效應表明，通過精確控制Co-SAs/Co-SNPs的比例，有可能通過優化進一步提高Co基電催化劑的ORR性能。

圖1 材料制備及表征

圖2 鋅-空電池性能

Understanding the Synergistic Effects of Cobalt Single Atoms and Small Nanoparticles: Enhancing Oxygen Reduction Reaction Catalytic Activity and Stability for Zinc-Air Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202104735

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