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阿德萊德大學喬世璋等人報道一種液體剝離方法來制備NiPS₃超薄納米片作為一個多功能平臺，可極大地改善各種光催化劑（包括TiO₂、CdS、In₂ZnS₄和C₃N₄）上的光致產H₂效率；其中，與純CdS相比，NiPS₃/CdS異質結具有最高的改進因子（~1667%），實現極好的可見光誘導制氫速率（13,600μmolh^-1g^-1）；明顯改善的性能歸因于強相關的NiPS₃/CdS界面確保有效的電子-空穴解離/傳輸，以及NiPS₃超薄納米片上豐富的原子級邊緣P/S位點和活化的基面S位點。

中間體的吉布斯自由能|ΔGH*|被認為是不同類型催化劑上HER活性的主要指標。|ΔGH*|的最理想值為零。例如，具有優(yōu)異活性的HER催化劑Pt，其ΔGH*≈-0.09eV的值接近于零。因此，應用DFT計算NiPS₃單層的基面和邊緣位點的ΔGH*值。DFT研究NiPS₃單層的基底平面、(100)邊、(010)邊和(1-30)邊上的24個可能的HER活性位點，以預測HER最活躍的位點。

研究結果發(fā)現8個HER最活躍的位點，分別是（100）邊的P、S2和S3位點，（010）邊的S位點以及NiPS₃單層（1-30）邊的P1、S2、S3和S8位點。此外，根據這8個活性位點的ΔGH*值，位于(100)邊的P和S3位點、位于(010)邊的S位點以及位于(1-30)緣的P1、S2和S8位點遵循Volmer-Heyrovsky反應路徑；而位于(100)邊的S2位點和位于(1-30)邊的S3位點遵循Volmer-Tafel反應路徑。

在NiPS₃單層的其他16個位點中，位于(1-30)邊的S4、S5和S7位點由于邊緣效應在Volmer反應步驟中顯示出較小的│ΔGH*│值。然而，由于H₂形成的高自由能變化，并不是有效的活性位點。總體而言，基于DFT的計算揭示在NiPS₃單層的特定P和S邊緣位點具有出色HER活性。相比，NiPS₃單層的基面位點和Ni邊緣位點是HER的活性位點。

另外，2DNiPS₃還具有超薄厚度和大表面積等優(yōu)點。這些特性不僅促進有效的體到表面電荷載流子遷移，而且還增強與其他材料的電子相互作用，以實現快速的界面電荷載流子傳輸和優(yōu)化的催化活性。

Jingrun Ran, Hongping Zhang, Sijia Fu et al. NiPS3 ultrathin nanosheets as versatile platform advancing highly active photocatalytic H2 production. Nat. Commu. 2022, 13: 4600.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32256-6

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喬世璋團隊Nature子刊：NiPS3超薄納米片用于高活性光催化制H2

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