高鎳層狀氧化物正極在鋰離子電池中的應用受到表面形成類NiO巖鹽相和殘留鋰(如LiOH、LiHCO₃和Li₂CO₃)的固有問題的阻礙。

近日，德克薩斯大學奧斯汀分校Arumugam Manthiram（通訊作者）等人在材料研究頂級期刊Adv. Energy. Mater.上發表了題為”Rational Design of Coating Ions via Advantageous Surface Reconstruction in High-Nickel Layered Oxide Cathodes for Lithium-Ion Batteries”的研究性論文。

高鎳層狀氧化物本征問題和特性的示意圖

作者提出了一種合理的基于互擴散的干涂層表面重建策略，并給出了確定NMC91正極最佳涂層離子的設計原則。值得注意的是，理論篩選結合考慮不同氧化態之間的超交換作用和密度泛函理論計算，以及實驗分析證明了巖鹽相和殘余鋰的有效還原。

密度泛函方法研究了LiNiO₂中四種不同摻雜的Li/Ni交換能

在所研究的四種離子(Al、Co、Fe和Ti)中，鍍鈷的NMC91通過成功地重建NMC91的表面，在還原巖鹽相和殘余鋰方面效果最好，在30 °C循環300次后，在滿電池中的容量保持率高達85%。

NMC91橫截面上NiO^?和LiCO₃^?的可視化

Rational Design of Coating Ions via Advantageous Surface Reconstruction in High-Nickel Layered Oxide Cathodes for Lithium-Ion Batteries(Adv. Energy Mater, 2021, DOI: 10.1002/aenm.202101112)